[0001] Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven
Verdampferlaugen, gegebenenfalls zusammen mit Kugelharzen, Kieselgur und Filterhilfsmitteln
aus kerntechnischen Anlagen zum Zweck der endlagerfähigen Einschließung durch Eindampfen
in einem beheizbaren Endlagergebinde.
[0002] Radioaktive Verdampferlaugen bzw. Gemische aus Verdampferlaugen mit Kugelharzen,
Kieselgur und Filterhilfsmitteln werden üblicherweise bereits in den kerntechnischen
Anlagen, z.B. in Kernkraftwerken, auf einen Trockensubstanzgehalt von ca. 20-25 Gew.
% eingeengt. Sie müssen durch Eindampfen weiter konzentriert werden, um sie endlagerfähig
in entsprechenden Gebinden aufzubereiten.
[0003] Bis auf 10-40 Gew. % Restwasser eingedampfte Konzentrate weisen bei Raumtemperatur
eine monolithische Struktur auf, bei der das Restwasser im wesentlichen als Kristallwasser
in der Masse gebunden ist. Bei höheren Temperaturen, z.B. bei einer Endlagertemperatur
bis etwa 70
o C (Nachbetriebsphase in der Endlagerstätte) werden die festen Salzblöcke jedoch durch
das freiwerdende Kristallwasser wieder zähflüssig. Die Endlagerung solcher flüssigwerdenden
Salzblöcke ist jedoch nicht zulässig.
[0004] Zur weiteren Einengung von in Kernkraftwerken aus Sumpf-, Wasch-, Deko- und Laborabwässern
anfallenden Verdampferkonzentraten sind mehrere einstufige Verfahren bekannt. So gibt
es beispielsweise Verfahren, bei denen die Konzentrate in einem geeigneten Verdampfer
zur Trockne eingedampft werden. Verwendet werden dazu beispielsweise Rührkesselverdampfer,
Sprühtrockner, Walzentrockner und Dünnschichtverdampfer. Das dabei entstehende Produkt
mit minimalen Kristallwasserwerten fällt weitgehend pulverförmig an. Das hat zum einen
den Nachteil, daß der Umgang mit derartig staubenden Pulvern besondere Schutzmaßnahmen
erforderlich machen, um Inkorporationen zu vermeiden; zum anderen folgt aus den niedrigen
Schüttdichten von Pulvern, daß das Endlagergebindevolumen nur schlecht ausgenutzt
wird. Das Vermischen dieser Pulver mit Zuschlagstoffen (z.B. Bitumen), um sie zu verfestigen,
bedeutet ebenso eine schlechte Gebindeausnutzung.
[0005] In der DE-PS 32 00 331 wird ein Verfahren beschrieben, nach dem in einem beheizten
Endlagergefäß Verdampferkonzentrate getrocknet werden. Nachteilig bei diesem Verfahren
sind jedoch die relativ niedrige Ausdampfleistung sowie die Bildung von Lunkern zum
Teil erheblicher Größe, die in dem verfestigten Produkt zudem unregelmäßig verteilt
sind. Daraus resultieren eine schlechte Ausnutzung des Gebindevolumens und eine ungünstige
Wirtschaftlichkeit.
[0006] In der DE-OS 3544270 wird ein Trocknungsverfahren beschrieben, bei dem zur Trocknung
Mikrowellenenergie verwendet wird, wobei Flüssigkeiten und Lösungen in das Gebinde
eingesprüht und in einem Schritt verfestigt werden. Dieses Verfahren ist sehr aufwendig
und besitzt dadurch wirtschaftliche Nachteile.
[0007] Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Konditionieren
von radioaktiven Verdampferlaugen, gegebenenfalls zusammen mit Kugelharzen, Kieselgur
und Filterhilfsmitteln aus kerntechnischen Anlagen zum Zweck der endlagerfähigen Einschließung
durch Eindampfen in beheizbaren Endlagergebinden zu schaffen, das eine hohe Raumausnutzung
im Endlagergebinde, eine hohe Ausdampfleistung, und damit eine hohe Wirtschaftlichkeit
gewährleistet.
[0008] Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß zunächst in einem Verdampfer
die Lauge bzw. das Gemisch bis auf 60 bis etwa 85 Gew. % Trockensubstanzgehalt aufkonzentriert
wird, dann das noch fließfähige Konzentrat in das beheizbare Endlagergebinde eingefüllt
wird, und abschließend das Konzentrat im Endlagergebinde auf mindestens die im Endlager
maximal auftretende Temperatur erhitzt und der dabei entstehende Dampf solange unter
Unterdruck abgesaugt wird, bis sich ein fester Bodenkörper mit glatter Oberfläche
ausgebildet hat.
[0009] Vorzugsweise wird das Konzentrat auf die im Endlager maximal auftretende Temperatur
erhitzt.
[0010] Weiterhin ist es vorteilhaft, das Konzentrat portionsweise in das Endlagergebinde
einzufüllen und zu verfestigen. Dabei muß jede Teilportion erst verfestigt sein, bevor
die nächste Teilportion eingefüllt wird.
[0011] Anhand der schematischen Abbildung soll das erfindungsgemäße Verfahren beispielhaft
näher erläutert werden: Radioaktive Verdampferlauge (11), Kugelharze (12) und Filterhilfsmittel
(13) aus Kernkraftwerken oder anderen kerntechnischen Anlagen werden in einen Verdampfer
(1) gefördert, der mit einem Rührer (9), einem Tropfenabscheider (10), einem Kondensator
(7) und einem Destillatsammelbehälter (8) versehen ist, von dem aus das Destillat
kontrolliert entnommen werden kann. Im Verdampfer (1) wird das Gemisch (3) unter Rühren
erhitzt und aufkonzentriert, bis das Konzentrat 60 bis etwa 85 Gew. % Trockensubstanz
enthält. Das im bei der Verdampfertemperatur zähflüssigen und bei Raumtemperatur festen
Konzentrat noch enthaltene Restwasser besteht im wesentlichen aus Kristallwasser des
Salzanteils.
[0012] Anschließend wird das zähflüssige Konzentrat portionsweise in ein mit Heizung (4)
versehenes Endlagergebinde (2) abgelassen. Die erste Teilportion (5) wird durch Wärmezufuhr
solange und so hoch erhitzt, daß der Kristallwassergehalt aus dem Konzentrat soweit
ausgetrieben wird, daß sich im Endlagergebinde (2) ein fester monolithischer Bodenkörper
mit glatter Oberfläche und ohne pulverförmige Anteile bildet. Dieser Bodenkörper muß
auch bei der maximal im Endlager auftretenden Temperatur noch fest bleiben, sodaß
die Eindampftemperatur im Endlagergebinde (2) mindestens so hoch sein muß wie die
im Endlager maximal zu erwartende Temperatur. Man verwendet beispielsweise Eindampftemperaturen
von etwa 70
o C und saugt den entstehenden Dampf unter Unterdruck ab, wobei man bei diesem Eindampfprozess
im Endlagergebinde (2) den Kondensator (7) und den Destillatsammelbehälter (8) des
Verdampfers (1) mitbenutzen kann. Diese Mitbenutzung ist vor allem bei mobilen Anlagen
von erheblichem wirtschaftlichen Vorteil. Nach der Verfestigung der ersten Teilportion
(5) können weitere Teilportionen (6) des Konzentrats aus dem Verdampfer (1) in das
Endlagergebinde (2) abgelassen und entsprechend verfestigt werden. Man erhält auf
diese Weise ein Verfestigungsprodukt, das eine optimale Packungsdichte und Homogenität
besitzt ohne das Zusatzstoffe erforderlich sind, die das Nutzvolumen des Endlagergebindes
verringern würden. Das Verfestigungsprodukt weist nur noch einen Kristallwassergehalt
von höchstens 10 Gew. % auf. Es werden hohe Packungsdichten erreicht, die je nach
den zu verfestigenden Stoffen zwischen 1,2 und 1,6 kg/dm³ liegen können.
[0013] Es ist auch möglich, die Verfestigung im Endlagergebinde nicht portionsweise, sondern
auf einmal vorzunehmen, ohne daß die Qualität des verfestigten Endproduktes wesentlich
schlechter ist. Auch läßt sich dieses zweistufige Konditionierungsverfahren automatisieren.
[0014] Folgendes Beispiel soll das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern:
[0015] Ein Siedewasserreaktor-Simulatgemisch aus Verdampferlaugen, Ionenaustauscher-Kugelharzen
und Filterhilfsmitteln wurde in einem Verdampfer zunächst aufkonzentriert. Das resultierende
Konzentrat hatte die Zusammensetzung:
Na₂SO₄ 50 Gew. %
Kugelharze 15 Gew. %
Na₃PO₄ 5 Gew. %
Ca₃ (PO₄)₂ 1,5 Gew. %
Fe₂O₃ 1,5 Gew. %
Sonstiges 2,0 Gew. %
Restwasser 25 Gew. %
[0016] Dieses Konzentrat wurde portionsweise in ein beheiztes Endlagergebinde abgelassen
und bei 80
o C bei 300 HPa verfestigt. Das Endprodukt wies einen Restwassergehalt von etwa 8 %
auf und besaß ein mikroporöses Gefüge ohne Lunker und Inhomogenitäten. Die Endproduktoberfläche
war glatt, die Abrieb- und Druckfestigkeit gut. Bei Beschleunigungstests änderte sich
die geometrische Form nicht. Beheizungstests bei 70
o C, die Endlagerungsbedingungen entsprechen, ergaben, daß das Verfestigungsprodukt
seine Konsistenz nicht änderte.
1. Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven Verdampferlaugen, gegebenenfalls
zusammen mit Kugelharzen, Kieselgur und Filterhilfsmitteln aus kerntechnischen Anlagen
zum Zweck der endlagerfähigen Einschließung durch Eindampfen in beheizbaren Endlagergebinden,
dadurch gekennzeichnet,
daß zunächst in einem Verdampfer die Lauge, bzw. das Gemisch bis auf 60 bis etwa 85
Gew. % Trockensubstanzgehalt aufkonzentriert wird, dann das noch fließfähige Konzentrat
in das beheizbare Endlagergebinde eingefüllt wird, und abschließend das Konzentrat
im Endlagergebinde auf mindestens die im Endlager maximal auftretende Temperatur erhitzt,
und der dabei entstehende Dampf solange unter Unterdruck abgesaugt wird, bis sich
ein fester Bodenkörper mit glatter Oberfläche ausgebildet hat.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Konzentrat im Endlagergebinde auf die maximal im Endlager auftretende Temperatur
erhitzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Konzentrat portionsweise in das Endlagergebinde eingefüllt und verfestigt
wird.