Verfahren zum Konzentrieren wässriger Lösungen temperaturempfindlicher Stoffe

Abstract

 Ein produktschonendes Konzentrieren wäßriger Lösungen von zum Beispiel Aromen, Farbstoffen, Vitaminen oder anderen Wirkstoffen, insbesondere von Obst- und Gemüsesäften, Kräuterauszügen und dergleichen, wird durch einen Gefrierkonzentrierprozeß erreicht, wobei der Gefrierkonzentrierstufe (3, 4) ein Ultrafiltrationsprozeß (2) zur Abtrennung makromolekularer Substanzen vorausgeht und Mono- und Disaccharide gegebenenfalls durch zusätzliche Umkehrosmose (2) aus dem Ultrafiltrat (9) eliminiert werden.
Die weniger temperaturempfindliche Stoffe enthaltenden restlichen Lösungen aus den Trennstufen können vorteilhaft zum Aufkonzentrieren Verdampfungs- oder Trocknungsprozessen unterworfen werden; das auf diese Weise erhaltene Konzentrat wird mit dem Gefrierkonzentrat vereinigt.
Je nach Produkteigenschaften sind Feststoffkonzentrationen von 65% und mehr an Tockensubstanz in den Konzentraten erreichbar.

Beschreibung

[0001] Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zum p_Toduktschonenden Konzentrieren wäßriger Lösungen temperaturempfindlicher Stoffe unter Verwendung einer Gefrierkonzentrierstufe.

[0002] Flüssige Nahrungsmittel - insbesondere Frucht- und Gemüsesäfte, Fruchtextrakte, Kräuterauszüge oder dergleichen - sind Beispiele für derartige wäßrige Lösungen, die mannigfache temperaturempfindliche Stoffe, wie Farbstoffe, Aromen, Vitamine oder andere Wirkstoffe, enthalten. In der Regel fallen solche wäßrige Lösungen bei ihrer Gewinnung mit nur sehr geringen Konzentrationen im Bereich von 5 bis 15 Gewichtsprozent Trockensubstanz an. Üblicherweise ist man bestrebt, den Feststoffgehalt dieser Lösungen durch Entzug von Wasser zu erhöhen, wobei die unterschiedlichsten Konzentrierverfahren Verwendung finden.

[0003] Das zum Konzentrieren häufig angewendete Eindampfverfahren weist den gravierenden Nachteil auf, daß hierbei die Lösung und mithin auch die in ihr gelösten Substanzen erhöhten Temperaturen ausgesetzt werden, aufgrund derer meist nur ein geringwertiges konzentriertes Produkt resultiert. Erhöhte Temperaturen bedingen nämlich insgesamt sowohl eine Schädigung der temperaturempfindlichen Stoffe, die zum Beispiel in Vitaminverlusten, Denaturierungen oder Produktveränderungen im Sinne der Maillard-Reaktion zum Ausdruck kommt, als auch Verluste an leichtflüchtigen Komponenten wie Aromen, die zusammen mit dem abgetrennten Lösungsmittel Wasser dem Konzentrat entzogen werden.

[0004] Neben Extraktionsverfahren, die sich zwar nur in einigen wenigen Ausnahmefällen anwenden lassen, bieten Ultrafiltration oder Umkehrosmose gleichfalls die Möglichkeit zum Konzentrieren solch wäßriger Lösungen ohne eine thermische Belastung der Inhaltsstoffe. Jedoch sind die mit den beiden letztgenannten Verfahren erzielbaren'Endkonzentrationen aufgrund des - stark ansteigenden osmotischen Druckes nur begrenzt; sie liegen im Bereich von 25 bis 30 Gewichtsprozent Trockensubstanz im Konzentrat.

[0005] Demgegenüber hat sich das Gefrierkonzentrieren wäßriger Lösungen temperaturempfindlicher Stoffe als ein durchaus praktikables Verfahren erwiesen, bei dem im allgemeinen - je nach Produkteigenschaften - maximale Feststoffkonzentrationen von 40 bis 42 Gewichtsprozent Trockensubstanz erreichbar sind. Das Gefrierkonzentrieren stellt gleichfalls ein Verfahren zum produktschonenden Aufkonzentrieren solcher Lösungen dar, da hierbei das Wasser nicht über die Dampfphase sondern über die kristalline Phase in Form von Eis abgetrennt wird. Die hierbei angewendeten niederen Prozeßtemperaturen verhindern sowohl einen Verlust an Inhaltsstoffen als auch deren Schädigung durch chemische Reaktionen, so daß die gelösten hochwertigen Substanzen unverändert in Menge und Zusammensetzung im Konzentrat erhalten bleiben. Das Separieren des Eises vom Konzentrat erfolgt durch rein mechanische Verfahren, wie Zentrifugieren, Filtrieren, Sieben oder auch mit Hilfe von Waschsäulen. Zur Zeit findet das Gefrierkonzentrieren vielfältige Anwendung bei der Gewinnung hochwertiger Konzentrate, beispielsweise in der Lebensmittelindustrie zur Herstellung von Tee- und Kaffee-Extrakten.

[0006] Nachteile dieses Verfahrens sind jedoch einerseits in den - im Vergleich zum Eindampfverfahren - höheren Kosten sowie andererseits in den hierbei erzielbaren vergleichsweise niedrigen Endkonzentrationen an Trockensubstanz im Konzentrat zu sehen. Zudem machen sich mit steigendem Gehalt an gelösten Feststoffen im Konzentrat zunehmende Produktverluste bemerkbar, die durch ein Anhaften von Konzentrat und Trübstoffen an den abgetrennten Eiskristallen hervorgerufen werden. Eine Verminderung der so bedingten Produktverluste läßt sich nur durch verlängerte Waschzeiten der Eiskristalle und somit einer erheblich geringeren Leistung des Gesamtverfahrens erzielen.

[0007] Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein Verfahren zum produktschonenden Konzentrieren wäßriger Lösungen temperaturempfindlicher Stoffe zu .entwickeln, bei dem zwar einerseits ein Gefrierkonzentrierprozeß Anwendung findet, andererseits jedoch die vorstehend erwähnten Nachteile dieses Verfahrens vermieden werden. Insbesondere betrifft diese Aufgabenstellung die Gewinnung eines Konzentrates mit einem höheren Gehalt an Trockensubstanz.

[0008] Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zum Konzentrieren einer wäßrigen Lösung temperaturempfindlicher Stoffe unter Verwendung einer Gefrierkonzentrierstufe, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man

[0009] 

a) die Lösung einem Trennverfahren in Form eines Ultrafiltrationsprozesses und

b) die in Stufe a) abgetrennte, die temperaturempfindlichen Stoffe enthaltende Lösung einem Gefrierkonzentrierprozeß unterwirft.

[0010] Oberraschenderweise wurde nämlich gefunden, daß man den Wirkungsgrad eines herkömmlichen Gefrierkonzentrierverfahrens hinsichtlich der Endkonzentration an Trockensubstanz im Konzentrat wesentlich verbessern kann, indem man der Gefrierkonzentrierstufe b) ein Trennverfahren a) in Form einer Ultrafiltration vorschaltet. Erfindungswesentlich ist hierbei, daß bei diesem Trennverfahren der Gehalt an makromolekularen Substanzen in der zu konzentrierenden Lösung vermindert beziehungsweise diese Stoffe vollständig aus der Lösung eliminiert werden. So lassen sich mit Hilfe eines Ultrafiltrationsprozesses beispielsweise Polymermoleküle, Polysaccharide, Farbstoffe, Pektine und unlösliche Trübstoffe aus der Lösung abtrennen. Auf diese Weise werden die das Gefrierkonzentrierverfahren limitierenden Faktoren, die eine Viskositätserhöhung des Konzentrats während des Gefrierkonzentrierens bewirken und damit auch die Leistung dieser Konzentrierstufe senken, entfernt. Die in der restlichen Lösung verbleibenden temperaturempfindlichen und leichtflüchtigen Anteile, zum Beispiel Aromen, können dann mit Vorteil in der anschließenden Gefrierkonzentrierstufe bis zu hohen Endkonzentrationen angereichert werden, wobei sich die zum Waschen der Eiskristalle erforderlichen Zeiten und Wassermengen erheblich reduzieren und gleichfalls die Produktverluste im abgetrennten Eis deutlich senken lassen.

[0011] Weitere Vorteile hinsichtlich einer effektiveren Durchführung des Gefrierkonzentrierprozesses resultieren erfindungsgemäß ferner durch eine Kombination mehrerer Trennverfahren.-Unter Kombination mehrerer Trennverfahren ist hierbei eine der Ultrafiltration nachgeschaltete weitere Trennstufe zu verstehen. Dementsprechend unterwirft man die in der Ultrafiltrationsstufe a) abgetrennte, die temperaturempfindlichen Stoffe enthaltende Lösung in einer dem Gefrierkonzentrierprozeß vorgeschalteten Stufe c) einem weiteren Trennverfahren. Als solches kommen beispielsweise Umkehrosmose, Verdampfer oder Adsorptionsverfahren in Frage.

[0012] So lassen sich zum Beispiel mit Hilfe des Umkehrosmoseverfahrens weitere, weniger temperaturempfindliche Stoffe, wie Mono- und Disaccharide, aus der zu konzentrierenden Lösung eliminieren, was wiederum einer verstärkten Anreicherung der Aromenkomponenten in der Gefrierkonzentrierstufe zugute kommt. Auf diese Weise können hierbei für die niedermolekularen Bestandteile erheblich höhere Konzentrationsfaktoren (10 bis 30- fach) erzielt werden. Beim Vorliegen lösungsmittelhaltiger Flüssigkeiten, wie wäßrig/alkoholischen Extrakten, läßt sich mit Vorteil beispielsweise ein Verdampfer als weitere Trennstufe einsetzen. Die Abtrennung des leichtflüchtigen Lösungsmittels aus der wäßrigen Lösung mit Hilfe einer Verdampferstufe erweist sich im Hinblick auf das nachfolgende Gefrierkonzentrierverfahren insofern als vorteilhaft, da hierbei ein zu starkes Absinken der Gefriertemperaturen vermieden wird.

[0013] Erfindungsgemäß ist es bevorzugt, daß man die Lösung in Stufe c) als weiterem Trennverfahren einem Umkehrosmoseprozeß unterwirft.

[0014] In Abbildung 1 wird das erfindungsgemäße Verfahren anhand eines beispielhaften Fließschemas näher erläutert. Hierin bedeuten:

1. Einspeisung der zu konzentrierenden Lösung

2. Kombination von Ultrafiltration und Umkehrosmose

3. Kratzkühler der Gefrierkonzentrierstufe

4. Kristallisator der Gefrierkonzentrierstufe

5. Eisfilter der Gefrierkonzentrierstufe

6. Waschsäule der Gefrierkonzentrierstufe

7. abgetrenntes Eis und Eiswasser

8. Konzentrat aus der Gefrierkonzentrierstufe

9. Konzentrat aus der Ultrafiltration/Umkehrosmose

[0015] Die zu konzentrierende Lösung 1 wird unter Druck in die Ultrafiltrationsanlage 2 - der gegebenenfalls eine Umkehrosmoseanlage angeschlossen ist eingeführt. Im allgemeinen werden mehrere Ultrafiltrationseinheiten zu einer mehrstufigen Anlage zusammengeschlossen, um die so erzielbare höhere Leistung der Gdsamtänlage auch bei niedrigen Produktkonzentrationen zu nutzen. Die gebräuchlichen Ultrafiltrationsanlagen arbeiten mit unterschiedlichen Modultypen, beispielsweise Platten-, Rohr-, Spiral- und Hohlfasermodule.

[0016] In der Regel werden in solchen Ultrafiltrationsanlagen Drücke im Bereich von 1 bis 10 bar angewendet, wobei höhere Drücke eine höhere Permeationsrate bewirken. Ausschlaggebend für den maximal anwendbaren Druck ist jedoch in erster Linie die Druckfestigkeit der jeweils verwendeten Membrane. Die Auswahl der Membrantype wiederum ist primär von dem zu trennenden Gut, das heißt von der jeweilig zu konzentrierenden Lösung, abhängig. Für ein spezielles Trennproblem ist es unerläßlich, die optimale Membrantype hinsichtlich Selektivität, Retentionsvermögen und Permeationsrate durch Versuche zu ermitteln. Ahnliches gilt auch für die Auswahl der zur Umkehrosmose benötigten Membrantype. Entscheidend für die Trennwirkung der Umkehrosmose sind außer Druck und Ausgangskonzentration der Lösung eben die Komponenten der zu konzentrierenden Lösung.

[0017] Nach Abtrennen der höhermolekularen Anteile in der Ultrafiltrations- und gegebenenfalls Umkehrosmoseanlage wird die die niedermolekularen temperaturempfindlichen Stoffe enthaltende Lösung in den Kristallisationskreislauf der Gefrierkonzentrieranlage eingeleitet.

[0018] In der Regel setzen sich die gebräuchlichen Gefrierkonzentrieranlagen aus einer Kühlvorrichtung, dem eigentlichen Kristallisator - der dem Wachstum der Eiskristalle dient - sowie einer entsprechenden Trenn- und Wascheinrichtung für das gebildete Eis zusammen. Die Art der in diesen einzelnen Verfahrensschritten des Gefrierkonzentrierprozesses zu verwendenden Gerätetypen ist für das erfindungsgemäße Verfahren nicht von entscheidender Bedeutung. Vielmehr gilt auch hierfür, daß die das Gefrierkonzentrierverfahren beeinflussenden Parameter, wie Gefriertemperatur, Verweildauer im Kristallisator sowie die verwendeten Gerätetypen, im wesentlichen von der Zusammensetzung der zu konzentrierenden Lösung bestimmt werden und die optimalen Werte und Gegebenheiten jeweils durch entsprechende Versuche zu ermitteln sind. In gleicher Weise trifft dies auch für den Betrieb der Separier- und Wascheinrichtung zu. Alle diesen Teil der Gefrierkonzentrieranlage betreffenden Werte, zum Beispiel Waschdauer, Waschwassermenge und -druck, sollten je nach den Konzentrateigenschaften während des Betriebes ständig so eingestellt werden, daß die Produktverluste im abgetrennten Wasser vorzugsweise weniger als 200 ppm betragen. Gewünschtenfalls kann auch die Gefrierkonaentrieranlage mehrstufig ausgelegt sein.

[0019] In dem in Abbildung 1 beispielhaft wiedergegebenen Fließschema des erfindungsgemäßen Verfahrens gelangt die Lösung zunächst über einen Kratzkühler 3 in den Kristallisator 4. Ober den Eisfilter 5 wird die eis- freie Lösung im Kreislauf durch Kratzkfihler und Kristallisator geleitet. Das im Kristallisator gewonnene Gemisch aus Konzentrat und Eiswasser wird hingegen periodisch aus diesem abgezogen und zur Abtrennung der Eiskristalle vom Konzentrat in die Waschsäule 6 eingeführt. In der Regel enthält das in der Waschsäule abgetrennte Eis und Eiswasser 7 nur noch geringfügige,vernachlässigbare Mengen an anhaftendem oder gelöstem Feststoff. Gewünschtenfalls kann das im Gefrierkonzentrierprozeß gewonnene Konzentrat 8 zur weiteren Aufkonzentrierung erneut in den Kristallisationskreislauf zurückgeführt werden. Andernfalls wird dieses Konzentrat jedoch direkt der Waschsäule entnommen und gegebenenfalls mit der in der Trennstufe 2 anfallenden restlichen Lösung 9, die die durch Ul- trafiltration und Umkehrosmose abgetrennten Stoffe der Ausgangslösung enthält, vereinigt.

[0020] Im Sinne des erfindungsgemäßen Verfahrens hat es sich jedoch als besonders vorteilhaft erwiesen, die bei diesem Trennverfahren anfallende restliche Lösung nicht unmittelbar mit dem aus dem Gefrierkonzentrierprozeß gewonnenen Konzentrat zu vereinigen, sondern zunächst weiter - gegebenenfalls bis zur Trocknung - aufzukonzentrieren. Da diese Lösung die weniger temperaturempfindlichen Bestandteile der Ausgangslösung enthält, können zum Aufkonzentrieren ohne Schaden alle üblichen Verfahren Verwendung finden, bei denen die Lösung erhöhten Temperaturen ausgesetzt werden muß. Dementsprechend unterwirft man vorzugsweise die bei der Ultrafiltration (Stufe a) oder bei der U1- trafiltration und Umkehrosmose (Stufe a und c) anfallenden, die weniger temperaturempfindlichen Stoffe enthaltenden, restlichen Lösungen in einer Stufe d) einem Verdampfungs- und/oder Trocknungsprozeß. Für einen solchen Verdampfungs- und/oder Trocknungsprozeß kommen beispielsweise Röhren-, Platten-, Fallfilm-, Dünnschicht- oder Zentrifugalverdampfer sowie Sprüh-, Walzen- oder Schaumtrockner in Frage.

[0021] Das auf diese Weise gewonnene Konzentrat kann entweder alleine oder aber zusammen mit dem Konzentrat des Gefrierkonzentrierprozesses konfektioniert beziehungsweise gegebenenfalls einer weiteren Verarbeitung zugeführt werden. Erfindungsgemäß ist es jedoch bevorzugt, daß man die im Gefrierkonzentrierprozeß (Stufe b) und im Verdampfungs- und/oder Trockungsprozeß (Stufe d) erhaltenen Konzentrate miteinander vereinigt. Bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens resultiert somit ein Hochkonzentrat mit einem Gehalt von 65% und mehr-an Trockensubstanz, das auch die tempera- .tursensiblen Bestandteile der Ausgangslösung unverändert und schonenst angereichert aufweist.

[0022] Nach einer besonderen, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden Ultrafiltration (Stufe a) oder gegebenenfalls Ultrafiltration und Umkehrosmose (Stufe a und c) in den Kristallisationskreislauf der Gefrierkonzentrieranlage (Stufe b) integriert. Dementsprechend führt man die in den Stufen a) oder a) und c) abgetrennten,die tempetaturempfindlichen Stoffe enthaltenden Lösungen sowie die den Kristallisator der Gefrierkonzentrierstufe verlassende eisfreie Lösung kontinuierlich im Kreislauf durch die Stufen a) oder a) und c) sowie b). Diese Anordnung der Trennverfahren in dem Kreislauf des Gefrierkonzentrier-prozesses bietet den Vorteil, daß auch Stoffe, die mit steigendem Feststoffgehalt infolge einer Überschreitung der Löslichkeitsgrenzen zu Ausfällungen oder Trübungen. neigen, aus diesem Kreislauf abgetrennt werden können und somit die Leistung des Gefrierkonzentrierverfah- rens nicht beeinträchtigen. In Abbildung 2 wird diese bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens gleichfalls anhand eines beispielhaften Fließschemas erläutert. Die in der Abbildung verwendeten Bezugszahlen haben die vorstehend angegebene Bedeutung.

[0023] Die nachstehend wiedergegebenen Beispiele verdeutlichen die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens sowie die damit erzielbaren Vorteile.

Beispiel 1

[0024] Aus einem Erdbeermuttersaft mit einem Feststoffgehalt von 6,4 Trockensubstanz (TS) wurden in einer U1- trafiltrationsanlage mit Hilfe einer Celluloseacetat-Membran (Trennwert: Molekulargewichte von 10 000 bis 20 000) Polysaccharide, Pektine und Farbstoffe abgetrennt. Die verwendete Ultrafiltrationsanlage war mit einem 6 m² Modul der Firma DDS/Dänemark und einer Membrane Typ 600 ausgestattet. Sie wurde bei einer Temperatur von 20°C und einem Druck im Bereich von 8 bis 10 bar mit einem Durchsatz von 1 200 1/h und einer Permeationsrate von 1S 1/m²h betrieben. Das gewonnene farbarme Permeat wurde durch anschließendes Gefrierkonzentrieren angereichert. Die verwendete Gefrierkonzentrieranlage der Firma Grenco/Niederlande - Pilotanlage Typ W 6 - wies eine Nennleistung von 15 1 H₂0/h auf.

[0025] Die Auswirkung der Ultrafiltration auf die Viskosität des ultrafiltrierten Saftes beim Gefrierkonzentrieren veranschaulicht die nachfolgende Tabelle:

In einem Ultrakurzzeitverdampfer der Firma Alfa-Laval/ Schweden - Centritherm CT 1 B - mit einer Nennleistung von 50 kg H₂0/h wurde die in der Ultrafiltrationsstufe abgetrennte Lösung weiter aufkonzentriert. Die nachfolgende Stoffbilanz gibt einen.Oberblick über die in diesem Beispiel gewonnenen Konzentrate:

Beispiel 2

[0026] Soweit nicht anders vermerkt, wurden auch in diesem Beispiel die in Beispiel 1 beschriebenen Geräte und Anlagen unter den angegebenen Bedingungen verwendet.

[0027] Aus einem Kirschmuttersaft mit einem Feststoffgehalt von 12% Trockensubstanz wurden durch Ultrafiltration mit Hilfe einer Celluloseacetat-Membran bei 7 bar Betriebsdruck Polysaccharide, Pektine sowie Farbstoffe abgetrennt und die diese Stoffe enthaltende Lösung im Ultrakurzzeitverdampfer auf 70 % TS aufkonzentriert.

[0028] Das gewonnene farbarme, zucker- und aromenhaltige Permeat wurde einer Umkehrosmose unterworfen. Die verwendete Umkehrosmoseanlage war mit einem 6 m² Modul der Firma DDS/Dänemark und einer Membrane Typ 870 ausgestattet. Sie wurde bei einer Temperatur von 5°C. und einem Druck von 50 bar mit einem Durchsatz von 1 200 l/h und einer Permeationsrate von 7 l/m² h betrieben. In dieser Umkehrosmoseanlage wurden mit Hilfe einer Celluloseacetat-Membran (Trennwert: Molekulargewicht 500) der fruchteigene Zucker sowie der Rest an Farbstoffen abgetrennt und auf circa 25 % TS angereichert. Die diese Stoffe enthaltende Lösung wurde gleichfalls im Ultrakurzzeitverdampfer auf 70 % TS angereichert.

[0029] Das bei der Umkehrosmose gewonnene, die temperaturempfindlichen Aromakomponenten enthaltende Permeat wurde durch anschließendes Gefrierkonzentrieren zu einem 18,5-fachen Aromakonzentrat mit über 53 % TS angereichert.

[0030] Die vereinigten Konzentrate - aus Gefrierkonzentrier-und Verdampferstufen - ergaben ein stabiles Fruchtsafthochkonzentrat mit über 65 % TS, das durch Rückverdünnen mit entmineralisiertem Wasser zu einem in Geschmack, Farbe und Konsistenz natüridentischen Fruchtsaft führt.

[0031] Die nachfolgende Stoffbilanz zeigt die erzielien Ergebnisse:

Ansprüche

1. Verfahren zum Konzentrieren einer wäßrigen Lösung temperaturempfindlicher Stoffe unter Verwendung einer Gefrierkonzentrierstufe, dadurch gekennzeichnet, daß man

a. die Lösung einem Trennverfahren'in Form eines Ultrafiltrationsprozesses und

b. die in Stufe a. abgetrennte, die temperaturempfindlichen Stoffe enthaltende Lösung einem Gefrierkonzentrierprozeß unterwirft.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die in Stufe a. abgetrennte, die temperaturempfindlichen Stoffe enthaltende Lösung in einer dem Gefrierkonzentrierprozeß vorgeschalteten Stufe c. einem weiteren Trennverfahren unterwirft.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Lösung in Stufe c. als weiterem Trennverfahren einem Umkehrosmoseprozeß unterwirft.

4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die in den Stufen a. oder a. und c. anfallenden, die weniger temperaturempfindlichen Stoffe enthaltenden, restlichen Lösungen in einer Stufe d. einem Verdampfungs- und/oder Trocknungsprozeß unterwirft.

5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die in den Stufen b. und d. erhaltenen Konzentrate miteinander vereinigt.

6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß män die in den Stufen a. oder a. und c. abgetrennten, die temperaturempfindlichen Stoffe enthaltenden Lösungen sowie die den Kristallisator der Gefrierkonzentrierungsstufe verlassende eisfreie Lösung kontinuierlich im Kreislauf durch die Stufen a. oder a. und c. sowie b. führt.

Zeichnung