(19)
(11) EP 0 068 152 A2

(12) EUROPÄISCHE PATENTANMELDUNG

(43) Veröffentlichungstag:
05.01.1983  Patentblatt  1983/01

(21) Anmeldenummer: 82104631.5

(22) Anmeldetag:  27.05.1982
(51) Internationale Patentklassifikation (IPC)3G21F 9/36
(84) Benannte Vertragsstaaten:
BE CH DE FR GB LI SE

(30) Priorität: 05.06.1981 DE 3122328

(71) Anmelder:
  • Nukem GmbH
    D-63434 Hanau (DE)
  • Deutsche Gesellschaft für Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
    D-30014 Hannover (DE)

(72) Erfinder:
  • Quillmann, Heinrich
    D-6369 Nidderau 2 (DE)
  • Wingender, Hans-Jörg, Dr. Dipl.-Phys.
    D-8752 Mömbris-Dörnsteinbach (DE)

(74) Vertreter: Nowak, Gerhard (DE) 


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(56) Entgegenhaltungen: : 
   
       


    (54) Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen


    (57) Es wird ein Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen beschrieben, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen, der eine intakte Barriere für einen langen Zeitraum auch bei Wasser- und Laugeneinbrüchen gewährleistet. Der Behälter ist mit einem kathodischen Korrosionsschutz versehen, wobei als Gleichstromquelle eine Isotopenbatterie dient. Als Energiequelle wird das radioaktive Lagergut benutzt.


    Beschreibung


    [0001] Gegenstand der Erfindung ist ein Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen mit kathodischem Schutz durch eine mit einer Anode verbundenen Gleichstromquelle.

    [0002] Bestrahlte Brennelemente werden nach einer vorübergehenden Aufbewahrung in Wasserbecken entweder sofort oder nach einer weiteren Zwischenlagerung aufgearbeitet. Dabei werden die nuklearen Brenn- und Brutstoffe von den Spaltprodukten getrennt und wieder dem Brennstoffkreislauf zugeführt. Die Spaltprodukte werden nach bekannten Verfahren, meist unter Verwendung großer Mengen Wertstoffe, wie z.B. Blei und Kupfer, konditioniert und in geologischen Formationen wie Salzstöcken praktisch nicht mehr entnehmbar endgelagert.

    [0003] Darüberhinaus wird überlegt (Berichte des Kernforschungszentrums Karlsruhe KFK 2535 und 2650), bestrahlte Brennelemente in absehbarer Zeit nicht aufzuarbeiten, auf die in ihnen vorhandenen Brenn-und Brutstoffe zu verzichten und die Brennelemente - nach einer angemessenen Abklingzeit in dafür vorgesehenen Lagern - in Salzformationen endzulagern. Die Lagerzeiten der bestrahlten Brennelemente können also Hunderte von Jahren betragen.

    [0004] Wegen der unbestimmten Lagerdauer werden an derartige, für die Langzeit- und Endlagerung geeignete Behälter besondere Anforderungen gestellt. Erschwerend kommt hinzu, daß die Behälterlager schwer zugänglich sein müssen und folglich Überwachungsmöglichkeiten Grenzen gesetzt oder sogar auszuschließen sind.

    [0005] Es sind teilweise sehr aufwendige Konzepte bekannt, bestrahlte Brennelemente oder radioaktiven Abfall mittels Behältern aus Metall oder Beton in geologische Formationen wie z. B. in trockenen Salzstöcken zu lagern (Bericht des Kernforschungszentrums Karlsruhe KFK 3000).

    [0006] Die Verwendung von Beton ist jedoch_problematisch, da Langzeiterfahrungen über Hunderte oder gegebenenfalls über Tausende von Jahren naturgemäß nicht vorliegen. Auch Metallbehälter, z. B. aus Stahi, Gußeisen, speziell Kugelgraphitguß, Blei, Kupfer oder anderen Werkstoffen, weisen Nachteile auf. Diese liegen u. a. teils in den Herstellungskosten, vor allem jedoch auf dem Korrsosionsgebiet, da u. a. Wassereinbrüche, wenn auch wenig eintrittswahrscheinlich, mit in sicherheitstechnische Überlegungen einbezogen werden müssen.

    [0007] Für die Langzeitlagerung bestrahlter Brennelemente und sonstiger radioaktiver Stoffe wurden bereits ein- oder mehrschichtige Behälter aus verschiedenen Stählen, zum Teil mit Beschichtungen aus Titan, Zirkon oder anderen Wertstoffen, aus Kupfer oder Korund vorgeschlagen. Diese Behälter sind aber entweder sehr teuer oder nicht genügend körrosionsbeständig. Bei Behältern aus Korund fehlen noch die herstellungsbedingten Erfahrungen.

    [0008] Es ist auch schon vorgeschlagen worden (DE-OS 3 103 558), Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen mit Hilfe von Opferanoden gegen Korrosion zu schützen, wobei die Anoden im Laufe der Zeit bei Anwesenheit eines Elektrolyten aufgebraucht werden. Bekannt ist es auch, Gegenstände in aggressiven Medien kathodisch zu schützen, indem der zu schützende Gegenstand mit einer Anode und einer Gleichstromquelle verbunden wird.

    [0009] Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen zu schaffen, mit kathodischem Schutz durch eine mit einer Anode verbundenen Gleichstromquelle, der eine intakte Barriere für einen, langen Zeitraum auch im Falle eines Wasser- oder Laugeneinbruchs gewährleistet, ohne Wartung und Beaufsichtigung.

    [0010] Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß als Gleichstromquelle eine oder mehrere Isotopenbatterien verwendet werden.

    [0011] Der Behälter wird kathodisch gegen Korrosion geschützt, indem aus dem Behälter und einer Fremdelektrode in an sich bekannter Weise ein.elektrochemisches Makroelement gebildet wird, bei dem der Behälter die Kathode darstellt. Um eine Zerstörung der elektronegativeren Anode durch Korrosion zu verhindern, wird eine Gleichstromquelle verwendet, die den überlagernden Schutzstrom so hält, daß er stets eine höhere Spannung als entstehende Mikro- oder Makroelemente besitzt. Dadurch erfolgt eine Spannungskompensation der sich bei Berührung des metallischen Behälterwerkstoffs mit der feuchten Umgebung bildenden Lokalelemente. Als Gleichstromquelle dient erfindungsgemäß eine oder mehrere Isotopenbatterien, bei denen die elektrische Energie aus der Zerfallsenergie radioaktiver Nuklide erzeugt wird, wobei entweder die Strahlungswärme direkt umgewandelt oder die radioaktive Strahlung nach Umwandlung in sichtbares Licht mit Hilfe von Photoelementen in elektrische Energie umgesetzt wird. Vorzugsweise dient als Energiequelle für die Isotopenbatterien der im;Behälter gelagerte radioaktive Stoff. Zur direkten Umwandlung wird vorteilhafterweise ein Thermopaar verwendet, dessen heiße Lötstelle möglichst zentral im heißesten Bereich des Lagergutes angeordnet wird. Die kalte Lötstelle wird entweder innerhalb des Lagerbehälters an die relativ kalte Außenwand gelegt oder das Thermopaar wird aus den Behälter hinaus geführt und die kalte Lötstelle im das Lagergut umgebende Medium installiert. Bewährt hat sich auch die Anordnung der kalten Löststelle im gekühlten Mantel des Behälters. Für das Thermopaar können Drähte aus Eisen/Konstantan, Kupfer/Konstantan, Nickel/Chromnickel, Platin/ Platinrhodium, Gold/Silber, Goldkobalt/Silbergold, Blei/Tellur usw. verwendet werden. Die Auswahl ist dabei abhängig von der benötigten Thermospannung und der notwendigen Korrosionsbeständigkeit. Der Bereich, in dem die heiße Lötstelle angeordnet ist, kann zusätzlich isoliert werden, um an dieser Stelle besonders hohe Temperaturen zu haben, damit entsprechend hohe Thermoströme fließen. Zur Erzeugung besonders hoher Spannungen können mehrere Thermopaare auch in Reihe geschaltet werden. Bei der indirekten Umwandlung wird sogenannter " ÷ Leuchtstoff, in der Regel mit Silber aktiviertes Zinksulfid, auf Photoelemente aufgetragen. Der Leuchtstoff wandelt die radioaktive Strahlung in sichtbares Licht um, das in einer Photozelle direkt in einen elektrischen Strom umgesetzt wird. Auch hier ist es möglich, zur Erhöhung der Spannung mehrere Elemente in Reihe zu schalten. Grundsätzlich ist es natürlich auch möglich, andere als die beiden genannten Systeme zur Erzeugung elektrischer Energie aus der Zerfallsenergie der radioaktiven Nuklide zu verwenden. Als Anode kann vorteilhafterweise Graphit eingesetzt werden, das außergewöhnlich korrosionsbeständig ist.

    [0012] Die erfindungsgemäße Anordnung schützt in besonderem Maße auch Behälter, die mit elektrisch nichtleitenden Überzügen versehen sind, da dann nur mehr die Stellen zu schützen sind, an denen Poren sind, durch die das korrosive Medium an das Metall gelangt.

    [0013] Wesentliche Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens sind der geringe Aufwand, die große Wirksamkeit und insbesondere der langfristige Schutz, der erst dann zu Ende geht, wenn der radioaktive Zerfall und damit die Wärmeerzeugung weitgehend abgeklungen sind. Das heißt, der langfristige Schutz endet erst dann, wenn die Radioaktivität des endgelagterten Materials keine Gefährdung mehr darstellt.

    [0014] Die Abbildung zeigt schematisch eine beispielhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Behälters. Im Behälter (1) befindet sich der zu lagernde radioaktive Stoff (2) und eine Isotopenbatterie (3), in diesem Fall ein Thermoelement, dessen heiße Lötstelle (4) sich im Behälterinnern befindet, im Strahlungsbereich des Lagerguts, während die kalte Lötstelle (5) im Mantel (6) des Behälters angeordnet ist. Das Thermoelement (3) ist elektrisch verbunden mit dem Behältermantel (6) und einer Anode (7), die sich außerhalb des Behälters (1) befindet.


    Ansprüche

    1. Behälter zur Langzeitlagerung von radioaktiven Stoffen, insbesondere von bestrahlten Brennelementen, in geeigneten geologischen Formationen mit kathodischem Schutz durch eine mit einer Anode verbundenen Gleichstromquelle, dadurch gekennzeichnet, daß als Gleichstromquelle eine oder mehrere Isotopenbatterien (3) verwendet werden.
     
    2. Behälter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Energiequelle der Isotopenbatterien (3) der gelagerte radioaktive Stoff (2) dient.
     
    3. Behälter nach Anspruch.1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine Isotopenbatterie (3) mit einem oder mehreren Thermoelementen verwendet wird.
     
    4. Behälter nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die heiße Lötstelle (4) der Ther- mopaare (3) im Innern des Behälters (1), die kalte Lötstelle (5) im Mantel (6) des Behälters (1) angeordnet ist.
     
    5. Behälter nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode (7) aus Graphit besteht.
     
    6. Behälter nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß er auf der äußeren Oberfläche mit einem nichtleitenden Überzug versehen ist.
     




    Zeichnung