BESCHICHTUNGSVERFAHREN UND VORRICHTUNG ZUM AUSBILDEN EINER BARRIERESCHICHT ZUR ERHÖHUNG DER IMPERMEABILITÄT UND KORROSIONSBESTÄNDIGKEIT, BESCHICHTUNG UND GEBINDE ZUR EINBETTUNG UND VERSIEGELUNG RADIOAKTIVER KÖRPER FÜR DIE ENDLAGERUNG, SOWIE VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG DES GEBINDES

Abstract

 Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird ein Beschichtungsverfahren zum Ausbilden einer Barriereschicht 21 zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche 11 eines Körpers, insbesondere eines radioaktiven Körpers wie einem Brennelement, angegeben, aufweisend die folgenden Schritte: Erhitzen der zu beschichtenden Oberfläche 11 auf eine Beschichtungstemperatur; Zuführen von Kohlenwasserstoff 69 an die zu beschichtende Oberfläche 11 bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche 11 auf der Beschichtungstemperatur, bis an der Oberfläche 11 eine Barriereschicht 21 aus amorphem Kohlenstoff mit einer vorgegebenen Dicke ausgebildet ist. Ferner werden eine Vorrichtung zum Ausbilden der Barriereschicht, sowie eine Beschichtung und ein Gebinde zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper 1, insbesondere radioaktiver Reaktorbrennelemente, für die Endlagerung sowie ein Verfahren zur Herstellung des Gebindes angegeben.

Beschreibung

[0001] Die vorliegende Erfindung betrifft ein Beschichtungsverfahren und eine Vorrichtung zum Ausbilden einer Barriereschicht zur Erhöhung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit gemäß dem Gegenstand der Ansprüche 1 und 4, sowie eine Beschichtung gemäß dem Gegenstand von Anspruch 8. Die Erfindung betrifft ferner ein Gebinde zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper für die Endlagerung gemäß dem Gegenstand von Anspruch 13, sowie ein zugehöriges Verfahren zur Herstellung des Gebindes gemäß dem Gegenstand von Anspruch 14.

[0002] Beim Betrieb vom Kernreaktoren fällt regelmäßig betriebsbedingter, radioaktiver Abfall in Form von radioaktiven Körpern wie abgebrannten Brennelementen an. Die energiereiche Strahlung, die von derartigen radioaktiven Abfällen ausgeht, kann noch viele hunderttausende Jahre Mensch und Umwelt gefährden. Laut Prognosen des deutschen Bundesamts für die Sicherheit der nuklearen Entsorgung verbleiben allein in Deutschland nach der geplanten Abschaltung des letzten deutschen Atomkraftwerks im Jahr 2022 noch insgesamt rund 27.000 Kubikmeter an hoch radioaktiven Abfällen übrig.

[0003] Diese radioaktiven Abfälle müssen aufgrund der hohen Halbwertszeiten und der daraus resultierenden langfristigen Strahlungsaktivität über extrem lange Zeiträume von der Biosphäre isoliert werden. Dies soll durch die Verbringung der Abfälle in ein Endlager erreicht werden. Um eine sichere Endlagerung unter Einhaltung der geforderten Isolierung von der Biosphäre über die erforderlichen ultralangen Zeiträume realisieren zu können, werden die radioaktiven Abfälle in Gebinde eingeschlossen. Die Gebinde müssen extrem hohe Anforderungen hinsichtlich der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit erfüllen, damit über den gesamten Lagerungszeitraum ein möglichst geringer Austritt von Radionukliden durch Diffusionsvorgänge gewährleistet werden kann, und das Eindringen von Feuchtigkeit und eine damit verbundene Korrosion der Gebinde verhindert werden kann.

[0004] Aus dem Stand der Technik sind verschiedene Konzepte zur Aufbereitung von radioaktiven Abfällen wie Brennelementen bekannt. Die gängigen konventionellen Konzepte sehen die Bereitstellung von Abfallbehältern für die Endlagerung vor, die aus Stahl, Gusswerkstoffen wie GGG40 oder Beton hergestellt werden. Derartige Abfallbehälter können durch weitere Armierungsschichten verstärkt werden. In die Abfallbehälter wird dann der radioaktive Abfall, gegebenenfalls in Form geeigneter Gebinde, eingebracht.

[0005] Beispielsweise schlägt die DE 10 2010 003 289 A1 ein Gebinde für radioaktive Körper und Abfälle wie Brennelemente vor, in dem die radioaktiven Körper mit einer Metallhülle versehen werden und in eine Matrix aus Graphit und einem anorganischen Bindemittel verbracht werden. Die DE 10 2018 114 463 A1 offenbart einen Behälter für radioaktives Material, der aus gesintertem Siliziumkarbid gebildet ist.

[0006] Die bekannten Konzepte aus dem Stand der Technik für den Einschluss radioaktiver Abfälle sind weiterhin verbesserungsbedürftig, insbesondere hinsichtlich der Korrosionsbeständigkeit und Impermeabilität zur Verhinderung des Austritts von Radionukliden über die erforderlichen ultralangen Lagerzeiträume. Zudem werden die bekannten Konzepte teilweise nicht im Produktionsmaßstab beherrscht oder sind nur mit erheblichem Energie- und Kostenaufwand realisierbar.

[0007] Vor diesem Hintergrund ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, den Einschluss radioaktiver Materialien, wie er für die Endlager-Ertüchtigung erforderlich ist, sowohl hinsichtlich der Korrosionsbeständigkeit und Impermeabilität des Einschlusses, als auch im Hinblick auf die Wirtschaftlichkeit der hierfür erforderlichen Maßnahmen weiter zu verbessern.

[0008] Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Beschichtungsverfahren mit den Merkmalen von Anspruch 1, eine Vorrichtung mit den Merkmalen von Anspruch 4, eine Beschichtung mit den Merkmalen von Anspruch 8, sowie ein Gebinde mit den Merkmalen von Anspruch 13 und ein Verfahren gemäß dem Gegenstand von Anspruch 14. Bevorzugte Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen.

[0009] Insbesondere wird die Aufgabe gelöst durch ein Beschichtungsverfahren zum Ausbilden einer Barriereschicht zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche eines Körpers, insbesondere eines radioaktiven Körpers wie einem Brennelement, aufweisend die folgenden Schritte:

• Erhitzen der zu beschichtenden Oberfläche auf eine Beschichtungstemperatur;
• Zuführen von Kohlenwasserstoff an die zu beschichtende Oberfläche bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche auf der Beschichtungstemperatur, bis an der Oberfläche eine Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff mit einer vorgegebenen Dicke ausgebildet ist.

[0010] Ein zentraler Aspekt der vorliegenden Erfindung besteht in der überraschenden Erkenntnis, dass an der Oberfläche eines zu beschichtenden Körpers eine Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff ausgebildet werden kann, indem lediglich die zu beschichtende Oberfläche auf eine geeignete Beschichtungstemperatur erhitzt wird, und unter Beibehaltung der Beschichtungstemperatur Kohlenwasserstoff an die zu beschichtende Oberfläche geführt wird. Bei der Zuführung des Kohlenwasserstoffs an die auf der Beschichtungstemperatur gehaltene Oberfläche verringert sich der Wasserstoffgehalt im Kohlenwasserstoff, insbesondere da Wasserstoffatome von dem Kohlenwasserstoff abgespalten werden. Der verbleibende Kohlenstoff lagert sich sukzessive als amorpher Kohlenstoff in dünnen Schichten von wenigen Nanometern an die zu beschichtende Oberfläche an.

[0011] Die mit dem erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren erzeugte Barriereschicht besteht aus Kohlenstoff und bildet eine amorphe Kohlenstoffphase aus, die einen quasiisotropen Schichtaufbau aufweist. Die erfindungsgemäß erzeugte Barriereschicht weist eine ausgezeichnete Impermeabilität bzw. eine extrem geringe Permeabilität auf und verhindert so effektiv den Durchtritt von atomaren oder molekularen Stoffen durch die Barriereschicht. Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird mit dem Begriff "amorpher Kohlenstoff" die oben beschriebene Kohlenstoffphase bezeichnet, die sich bei Durchführung des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens an der Oberfläche eines zu beschichtenden Körpers ausbildet.

[0012] Die Dicke der so erzeugten Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff wächst mit zunehmender Dauer der Zuführung von Kohlenwasserstoff bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche auf der Beschichtungstemperatur stetig an. Eine gewünschte Schichtdicke der Barriereschicht kann somit in einfacher Weise durch entsprechende Anpassung der Beschichtungsdauer eingestellt werden. Als Beschichtungsdauer wird die Zeitdauer bezeichnet, während der Kohlenwasserstoff bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche auf der Beschichtungstemperatur an die zu beschichtende Oberfläche zugeführt wird.

[0013] Der Einsatz des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens ist insofern insbesondere vorteilhaft für das Ausbilden einer Barriereschicht auf radioaktiven Körpern wie Brennelementen einsetzbar, da die Barriereschicht effektiv den Austritt von Radionukliden oder Gasen, die bei dem Zerfall von Radionukliden in den Brennelementen entstehen, verhindert. Die erfindungsgemäße Barriereschicht zeichnet sich zudem durch eine hohe chemische Inertheit und eine extreme Härte aus. Dadurch können insbesondere die Korrosionsbeständigkeit und die mechanische Stabilität von radioaktiven Elementen verbessert werden.

[0014] Mit dem erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren können Körper jeglicher Geometrie beschichtet werden. Im speziellen Fall der Beschichtung von Brennelementen können somit sowohl kugelförmige Brennelemente, wie sie in Kugelhaufenreaktoren zum Einsatz kommen, als auch stabförmige Brennelemente wie Brennstäbe mit einer Barriereschicht versehen werden. Das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren ermöglicht eine äußerst wirtschaftliche und einfache Aufbringung der Barriereschicht auf radioaktive Brennelemente. Die Barriereschicht bildet aufgrund ihrer genannten Eigenschaften, insbesondere ihrer ausgezeichneten Impermeabilität, hohen chemischen Inertheit und Korrosionsbeständigkeit sowie extremen Härte einen idealen Ausgangspunkt für die weitere Konfektionierung der mit der Barriereschicht versehenen Brennelemente für eine Endlagerung.

[0015] Das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren ist konzeptuell extrem einfach zu realisieren. Es werden lediglich Mittel zur Erhitzung der zu beschichtenden Oberfläche auf die Beschichtungstemperatur sowie Mittel zur (kontinuierlichen) Zuführung des Kohlenwasserstoffs benötigt. Das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren ist aufgrund der einfachen Konzeptualisierung zudem unproblematisch im Produktionsmaßstab anwendbar und verursacht keine hohen Kosten, da weder die benötigten Mittel zur Erhitzung der zu beschichtenden Oberfläche und zur Zuführung des Kohlenwasserstoffs, noch der Kohlenwasserstoff als Ausgangsmaterial für die Beschichtung hohe Kosten mit sich bringen.

[0016] Unter der Verbesserung der Impermeabilität ist im Sinne der vorliegenden Erfindung die Erzielung einer möglichst geringen Permeabilität, insbesondere für Gase und Radionuklide, zu verstehen.

[0017] Die Erhitzung der zu beschichtenden Oberfläche unterliegt keiner besonderen Beschränkung. Es ist besonders vorteilhaft, die Erhitzung derart durchzuführen, dass nur die zu beschichtende Oberfläche (und gegebenenfalls tieferliegende Bereiche des Körpers, der die zu beschichtende Oberfläche aufweist) direkt erhitzt wird, während der zugeführte Kohlenwasserstoff in der Umgebung der zu beschichtenden Oberfläche indirekt über die erhitzte Oberfläche erhitzt wird. Als besonders bevorzugte Erhitzungsmethoden sind daher induktives Erhitzen der zu beschichtenden Oberfläche zu nennen, falls die zu beschichtende Oberfläche eine ausreichende Leitfähigkeit aufweist, sowie eine Erhitzung mittels elektromagnetischer Strahlung, insbesondere mittels Mikrowellenstrahlung.

[0018] Das Zuführen von Kohlenwasserstoff an die zu beschichtende Oberfläche unterliegt ebenfalls keiner besonderen Beschränkung. Es ist lediglich darauf zu achten, dass ausreichende Mengen von Kohlenwasserstoff zugeführt werden. Insbesondere bei langen Beschichtungszeiten ist es zudem bevorzugt, dass eine kontinuierliche Zuführung von Kohlenwasserstoff erfolgt, so dass an der zu beschichtenden Oberfläche stets ausreichende Mengen an unverbrauchtem Kohlenwasserstoff vorhanden sind.

[0019] Es ist besonders bevorzugt, den Kohlenwasserstoff in der flüssigen Phase zuzuführen, also beim Verfahrensschritt des Zuführens von Kohlenwasserstoff flüssigen Kohlenwasserstoff einzusetzen. Dadurch kann die Zufuhr von Kohlenwasserstoff an die zu beschichtende Oberfläche effizienter erfolgen, da die Menge an Kohlenwasserstoff an der zu beschichtenden Fläche erhöht wird. Das Zuführen von flüssigem Kohlenwasserstoff kann beispielsweise dadurch realisiert werden, dass Körper mit der zu beschichtenden Oberfläche in ein Bad aus flüssigem Kohlenstoff gegeben werden. Alternativ kann die zu beschichtende Oberfläche mit flüssigem Kohlenwasserstoff umspült werden.

[0020] Die Beschichtungstemperatur kann auf einem im Wesentlichen konstanten Wert gehalten werden, oder innerhalb eines geeigneten Wertebereichs. Die Beschichtungstemperatur ist so zu wählen, dass die erwähnte Abspaltung von Wasserstoffatomen von den Molekülen des Kohlenwasserstoffs und die Anlagerung der Kohlenstoffatome an die zu beschichtende Oberfläche erfolgt.

[0021] Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung beträgt die Beschichtungstemperatur 400 °C oder mehr. Besonders bevorzugt liegt der Wert der Beschichtungstemperatur in einem Bereich zwischen 500 °C und 800 °C, weiter vorzugsweise zwischen 600 °C und 700 °C, noch weiter vorzugsweise zwischen 640 °C und 660 °C.

[0022] Wird für die Beschichtungstemperatur ein zu niedriger Wert gewählt, findet keine Abscheidung von Kohlenstoff an der zu beschichtenden Oberfläche statt, oder der Prozess weist eine geringe Effizienz auf. Der Mindestwert für die Beschichtungstemperatur hängt von dem verwendeten Kohlenwasserstoff ab. Werte von 400 °C oder höher sind für die meisten Kohlenwasserstoffe, die bei Atmosphärendruck in der flüssigen Phase vorliegen und eine bevorzugte Form der Kohlenstoffquelle für das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren darstellen, ausreichend, um die Ablagerung von Kohlenstoff an der zu beschichtenden Oberfläche zu initiieren.

[0023] Zu hohe Werte für die Beschichtungstemperatur sind insbesondere bei der Verwendung von flüssigem Kohlenwasserstoff problematisch, da eine Verdampfung des zugeführten Kohlenwasserstoffs an der zu beschichtenden Oberfläche auftreten kann, wodurch die Effizienz des Beschichtungsverfahrens beeinträchtigt wird. Die bevorzugten Wertebereiche für die Beschichtungstemperatur ermöglichen eine besonders effiziente Durchführung des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens.

[0024] Wie bereits bemerkt, ist es für das Halten der Beschichtungstemperatur ausreichend, die Temperatur der zu beschichtenden Oberfläche in einem geeigneten Temperaturbereich zu halten, wie beispielsweise in den bevorzugt angegebenen Bereichen. Es ist nicht zwingend erforderlich, während des Zuführens von Kohlenwasserstoff die Beschichtungstemperatur auf einem (im Wesentlichen) konstanten Wert zu halten, um das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren durchzuführen.

[0025] Die Beschichtungsdauer ist, wie bereits erwähnt, von der gewünschten Dicke der Barriereschicht abhängig. Es ist bevorzugt, eine Mindest-Beschichtungsdauer von 30 Minuten vorzusehen. Allgemein kann davon ausgegangen werden, dass mit dem erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren pro Stunde eine Schicht von bis zu 5 mm erzeugbar ist.

[0026] Als Kohlenwasserstoff kann im Rahmen der vorliegenden Erfindung grundsätzlich jede chemische Verbindung aus Wasserstoff und Kohlenstoff verwendet werden. Bevorzugt sind aus Gründen der einfacheren Zuführung an die zu beschichtenden Oberflächen chemische Verbindungen aus Kohlenstoff und Wasserstoff, die bei der Zuführung an die zu beschichtende Oberfläche flüssig sind. Bevorzugt sind dabei insbesondere (flüssige) Kohlenwasserstoffe, die Kohlenwasserstoffketten umfassen. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung enthält der (flüssige) Kohlenwasserstoff molekularen Kohlenwasserstoff, vorzugsweise Kohlenwasserstoffketten, bei denen die Kohlenwasserstoffmoleküle zwischen 9 und 22 Kohlenstoffatome aufweisen. Die Kohlenwasserstoffketten können verzweigt oder unverzweigt sein. Diese Kohlenwasserstoffe sind günstig verfügbar, bei Normalbedingungen flüssig und haben sich bei der Durchführung des Beschichtungsverfahrens als besonders vorteihaft erwiesen.

[0027] In einer möglichen Ausführungsform der Erfindung wird als Kohlenwasserstoff ein unbehandeltes Erdöldestillat aus der Raffination von Erdöl oder Erdgas verwendet.

[0028] Bei Verwendung der genannten Kohlenwasserstoffe ist das Beschichtungsverfahren besonders effizient. Die Verwendung der genannten Kohlenwasserstoffe bietet ferner den Vorteil, dass als Ausgangsprodukt für die Barriereschicht Stoffe verwendet werden können, die billig sind und in vielen Fällen als Abfallprodukt in der Petro- oder Polymerchemie anfallen. Dies erhöht die Wirtschaftlichkeit des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens.

[0029] Es ist ferner bevorzugt, dass das Zuführen von Kohlenwasserstoff an die zu beschichtende Oberfläche bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche auf der Beschichtungstemperatur in einem Reaktorraum durchgeführt wird. Dabei ist es weiterhin bevorzugt, dass Gase, die bei der Zuführung des Kohlenwasserstoffs an die zu beschichtende Oberfläche auf Beschichtungstemperatur entstehen, aus dem Reaktorraum abgeführt werden.

[0030] Bei dem erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren entsteht Wasserstoffgas, das durch Wasserstoffatome gebildet wird, die von den Kohlenwasserstoff-Molekülen an der zu beschichtenden Oberfläche abgespalten werden, wenn sich diese auf Beschichtungstemperatur befindet. Das Abführen dieses Gases erhöht die Sicherheit des Beschichtungsverfahrens. Zudem kann das abgeführte Wasserstoffgas für eine weitere Verwendung gesammelt werden.

[0031] Die Aufgabe der Erfindung wird ferner gelöst durch eine Vorrichtung zum Ausbilden einer Barriereschicht zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche eines oder mehrerer Körper, wie stab- oder kugelförmiger Brennelemente, aufweisend

• ein Reaktorgehäuse zur Aufnahme der zu beschichtenden Körper und zur Aufnahme von Kohlenwasserstoff;
• eine Heizvorrichtung zur Erhitzung der Oberflächen der zu beschichtenden Körper;
• einen Temperatursensor zur Bestimmung der Temperatur der Oberflächen der zu beschichtenden Körper;
• eine Steuereinheit, die dazu ausgebildet ist, die Heizvorrichtung derart zu steuern, dass die mittels des Temperatursensors bestimmte Temperatur der Oberflächen der zu beschichtenden Körper auf einer vorgegebenen Beschichtungstemperatur oder innerhalb eines vorgegebenen Beschichtungstemperaturbereichs gehalten wird.

[0032] Vorzugsweise wird die erfindungsgemäße Vorrichtung zur Durchführung des vorstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens eingesetzt.

[0033] Mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung lassen sich dieselben Vorteile erzielen, wie sie bereits in Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren beschrieben wurden. Merkmale der Vorrichtung, insbesondere solche, die das Einstellen der Temperatur der Oberfläche der zu beschichtenden Körper auf die Beschichtungstemperatur und das Zuführen von Kohlenwasserstoff betreffen, sind auf das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren übertragbar. Ebenso sind Merkmale des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens auf die erfindungsgemäße Vorrichtung übertragbar, indem die Vorrichtung derart konfiguriert wird, dass sie zur Ausführung der entsprechenden Verfahrensmerkmale des Beschichtungsverfahrens ausgebildet und geeignet ist. Ebenso wie die erfindungsgemäße Vorrichtung vorzugsweise zur Durchführung des vorstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens ausgebildet ist und eingesetzt wird, ist es bevorzugt, dass das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren mit einer erfindungsgemäßen Vorrichtung durchgeführt wird. Die vorliegende Erfindung umfasst ferner die Verwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens.

[0034] Das Reaktorgehäuse dient der Aufnahme der zu beschichtenden Körper und der Aufnahme des Kohlenwasserstoffs. Das Reaktorgehäuse stellt eine einfache Möglichkeit dar, die Zuführung von Kohlenwasserstoff an die zu beschichtenden Oberflächen zu realisieren und die zu beschichtenden Oberflächen während des Beschichtungsvorgangs in Kontakt mit Kohlenwasserstoff zu halten. Die Zuführung kann dadurch erreicht werden, dass die Körper mit der zu beschichtenden Oberfläche zusammen mit dem Kohlenwasserstoff in das Reaktorgehäuse gegeben werden. Das Reaktorgehäuse kann aus einem metallischen oder keramischen Material bestehen, unterliegt aber keiner speziellen Einschränkung hinsichtlich Materialwahl oder Geometrie. Vorzugsweise ist das Reaktorgehäuse verschließbar konfiguriert, um eine sichere Durchführung des Beschichtungsverfahrens zu ermöglichen. Vorzugsweise ist das Reaktorgehäuse im Wesentlichen gasdicht ausgebildet und dazu konfiguriert, hohen Drücken standzuhalten.

[0035] Die erfindungsgemäße Vorrichtung kann genutzt werden, um eine zu beschichtende Oberfläche eines einzelnen Körpers mit einer Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff zu beschichten, indem nur ein Körper mit einer zu beschichtenden Oberfläche in das Reaktorgehäuse gegeben wird. Ebenso ist mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung die simultane Beschichtung mehrerer Körper möglich, indem mehrere Körper in das Reaktorgehäuse gegeben werden. Sofern in Bezug auf die erfindungsgemäße Vorrichtung und das Beschichtungsverfahren von zu beschichtenden Körpern und deren Oberflächen gesprochen wird, schließt dies stets auch den Fall eines einzelnen Körpers mit einer zu beschichtenden Oberfläche ein.

[0036] Es ist bevorzugt, dass das Reaktorgehäuse beweglich gelagert ist und derart in Bewegung versetzbar ist, dass im Reaktorgehäuse aufgenommene, zu beschichtende Körper in Bewegung versetzt und/oder gehalten werden. Dadurch kann zum einen sichergestellt werden, dass eine konstante Durchmischung der zu beschichtenden Körper mit dem Kohlenwasserstoff stattfindet. Damit wird die Zuführung von Kohlenwasserstoff an die zu beschichtenden Oberflächen verbessert. Zum anderen kann durch die bewegliche Lagerung - und die damit einhergehende Bewegung der zu beschichtenden Körper in dem Reaktorgehäuse - eine gleichmäßige Dicke der entstehenden Beschichtung über die gesamte Oberfläche der zu beschichtenden Körper begünstigt werden, da durch die Bewegung der zu beschichtenden Körper Lagerstellen am Boden des Reaktorgehäuses vermieden werden, an die kein Kohlenwasserstoff zugeführt werden kann. Die bewegliche Lagerung des Reaktorgehäuses ist insbesondere vorteilhaft bei der bevorzugten Variante, in der die Zuführung von Kohlenwasserstoff in flüssiger Phase erfolgt, da die Bewegung des Reaktorgehäuses eine kontinuierliche Durchmischung und Umwälzung des Kohlenwasserstoffs und der zu beschichtenden Körper bewirkt.

[0037] Die bewegliche Lagerung des Reaktorgehäuses unterliegt keiner besonderen Beschränkung. Es ist lediglich dafür zu sorgen, dass das Reaktorgehäuse während des Betriebs der Vorrichtung derart in Bewegung versetzbar ist, dass die aufgenommenen, zu beschichtenden Körper in Bewegung versetzt werden können. Die bewegliche Lagerung kann beispielsweise realisiert werden, indem eine Lagerung vorgesehen wird, auf der das Reaktorgehäuse derart gelagert ist, dass es in eine Taumelbewegung versetzbar ist. Dazu kann das Reaktorgehäuse beispielsweise auf einem Punkt oder einer Achse gelagert werden, so dass das derart gelagerte Reaktorgehäuse während des Beschichtungsvorgangs in einer Taumelbewegung gehalten werden kann. Ist das Reaktorgehäuse verschließbar ausgebildet, beispielsweise als verschließbare Trommel, ist es bevorzugt, dass das Reaktorgehäuse zur Rotation um eine Achse antreibbar ist. Im Falle der Konfiguration des Reaktorgehäuses als verschließbare Trommel ist das Reaktorgehäuse vorzugsweise um die Trommelachse rotierbar gelagert und über diese Achse antreibbar. Auch mit dieser Ausführungsform lässt sich eine zeitweise oder kontinuierliche Bewegung der zu beschichtenden Körper innerhalb des Reaktorgehäuses sicherstellen. Dadurch wird die Gleichmäßigkeit der aufgebrachten Barriereschicht verbessert und die Effizienz des Beschichtungsverfahrens erhöht.

[0038] Es ist ferner bevorzugt, dass die Vorrichtung eine Kohlenwasserstoff-Zuleitung zur Einleitung des Kohlenwasserstoffs in das Reaktorgehäuse aufweist. Damit kann eine kontrollierte Zuführung von Kohlenwasserstoff während des Betriebs der Vorrichtung sichergestellt werden. Die Zuführung steht in Fluidverbindung mit dem Reaktorgehäuse, um den Kohlenwasserstoff in das Reaktorgehäuse einleiten zu können. Die Zuführung kann mit einem Reservoir für Kohlenwasserstoff verbunden sein. Die Zuführung kann ein Ventil aufweisen, mit dem die Zuführung von Kohlenwasserstoff dosiert werden kann.

[0039] Vorzugsweise weist die Vorrichtung, insbesondere das Reaktorgehäuse, eine Gasableitung zur Ableitung von Gasen, insbesondere bei der Beschichtung entstehenden Gasen, aus dem Reaktorgehäuse auf. Wie im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren erläutert wurde, entstehen während des Beschichtungsvorgangs Gase, insbesondere Wasserstoffgas, das aus den abgespaltenen Wasserstoffatomen beim Beschichtungsvorgang entsteht. Um eine übermäßig hohe Konzentration von Wasserstoffgas innerhalb des Reaktorgehäuses während des Betriebs der Vorrichtung zu vermeiden, ist es daher vorteilhaft, eine Gasableitung an dem Reaktorgehäuse vorzusehen.

[0040] Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform weist die Vorrichtung einen Ablass zur Ausleitung von Fluiden aus dem Reaktorgehäuse auf. In Kombination mit der vorzugsweise vorhandenen Kohlenwasserstoff-Zuleitung kann damit ein (kontinuierlicher) Austausch des Kohlenwasserstoffs im Reaktorgehäuse realisiert werden, insbesondere wenn der Kohlenwasserstoff in der flüssigen Phase zugeführt wird. Dadurch wird die Effizienz der Vorrichtung verbessert. Es ist bevorzugt, dass der Ablass in Fluidverbindung mit einem Ventil steht, mit dem die Ausleitung von Fluiden aus dem Reaktorgehäuse gesteuert werden kann.

[0041] Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform ist die Heizvorrichtung durch eine Mikrowellenquelle gebildet. Damit lässt sich eine selektive Erhitzung der zu beschichtenden Oberflächen ohne gleichzeitige direkte Erhitzung des Kohlenwasserstoffs realisieren. Dadurch wird die Effizienz der Vorrichtung verbessert. Sofern die zu beschichtenden Oberflächen eine ausreichende Leitfähigkeit aufweisen, kann die Heizvorrichtung alternativ oder zusätzlich eine Induktionsheizung aufweisen, die dazu ausgebildet ist, die zu beschichtenden Oberflächen zu erhitzen. Hierbei ist die Induktionsheizung dazu ausgebildet, ein magnetisches Wechselfeld in dem Reaktorgehäuse zu erzeugen, das im Material der zu beschichtenden Oberflächen Wirbelströme induziert, die eine Erhitzung der zu beschichtenden Oberflächen verursachen.

[0042] Es ist ferner bevorzugt, dass der Temperatursensor durch einen spektraloptischen Temperatursensor oder ein Pyrometer gebildet ist. Damit wird eine berührungslose Bestimmung der Temperatur der zu beschichtenden Oberflächen ermöglicht.

[0043] Mit dem obenstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren und der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist es möglich, auf Oberflächen von Körpern eine Barriereschicht auszubilden, die exzellente Eigenschaften hinsichtlich der Impermeabilität, Korrosionsbeständigkeit und mechanischen Stabilität aufweist. Diese Barriereschicht kann einen Bestandteil einer Beschichtung zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper, insbesondere radioaktiver Brennelemente, bilden, mit der die radioaktiven Körper für die Endlagerung aufbereitet werden können. Eine derartige Beschichtung löst ebenfalls die Aufgabe der Erfindung.

[0044] Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird daher ferner eine Beschichtung angegeben, die zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper, insbesondere radioaktiver Reaktorbrennelemente, für die Endlagerung geeignet ist. Die erfindungsgemäße Beschichtung weist Folgendes auf:

• eine Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit, vorzugsweise hergestellt mittels des obenstehend beschriebenen Beschichtungsverfahrens, vorzugsweise unter Verwendung der oben beschriebenen Vorrichtung;
• eine Moderatorschicht zur Abschirmung von Neutronen, die einen Moderator, vorzugsweise Borcarbid, B₄C, enthält; und
• eine Stabilisatorschicht zur Verbesserung der mechanischen Stabilität.

[0045] Mit der erfindungsgemäßen Beschichtung wird eine Versiegelung radioaktiver Körper erreicht, die im Produktionsmaßstab bei geringen Kosten und mit geringem Aufwand herstellbar ist. Die radioaktiven Körper können mit der erfindungsgemäßen Beschichtung in optimaler Weise für die Endlagerung aufbereitet werden. Die Kombination der erfindungsgemäß vorgesehenen Schichten gewährleistet insbesondere eine Erfüllung der extrem hohen Anforderungen hinsichtlich der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit, damit über den gesamten Lagerungszeitraum ein möglichst geringer Austritt von Radionukliden durch Diffusionsvorgänge gewährleistet werden kann, und das Eindringen von Feuchtigkeit und eine damit verbundene Korrosion verhindert werden kann.

[0046] Ein Kernaspekt der erfindungsgemäßen Beschichtung ist die Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff, die aufgrund ihrer Eigenschaften, insbesondere der exzellenten Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit, einen wesentlichen Beitrag zur Lösung der erfindungsgemäßen Aufgabe beiträgt. Die in Bezug auf das erfindungsgemäße Beschichtungsverfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtung beschriebenen Vorteile der Barriereschicht sind auch mit der erfindungsgemäßen Beschichtung, die die Barriereschicht enthält, erzielbar.

[0047] Es wird in diesem Zusammenhang angemerkt, dass die erfindungsgemäße Barriereschicht sich als besonders vorteilhaft bei der Anwendung auf radioaktiven Körpern wie Brennelementen erwiesen hat. Dies liegt zum einen daran, dass Brennelemente üblicherweise eine Graphitoberfläche aufweisen. Die Graphitoberfläche erweist sich als besonders vorteilhaft bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens, insbesondere unter Verwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung, weil die Graphitoberfläche besonders leicht mit den oben beschriebenen Erhitzungsmethoden und -vorrichtungen erhitzt werden kann. Zudem hat sich herausgestellt, dass die erfindungsgemäße Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff besonders gut auf Graphitoberflächen haftet. Zum anderen weist die erfindungsgemäße Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff eine besonders gute Beständigkeit gegen die von den Brennelementen emittierte radioaktive Strahlung auf. Dadurch wird die mit der Barriereschicht erzielbare Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit durch die Strahlungsaktivität der Brennelemente nicht übermäßig beeinträchtigt.

[0048] Für die Erzielung der gewünschten Eigenschaften der Barriereschicht für die Endlagerung ist es bevorzugt, dass die Barriereschicht eine Dicke von mehr als 0,5 mm aufweist. Vorzugsweise weist die Barriereschicht eine Dicke zwischen 0,5 mm und 5 cm, weiter vorzugsweise zwischen 0,1 cm und 4 cm, noch weiter vorzugsweise zwischen 0,2 cm und 3 cm, ferner vorzugsweise zwischen 0,5 cm und 2 cm, noch weiter vorzugsweise zwischen 0,8 cm und 1,2 cm auf.

[0049] Die erfindungsgemäße Beschichtung weist ferner eine Moderatorschicht auf. Diese dient der Abbremsung und Abschirmung von energiereichen Neutronen, die bei den Zerfallsprozessen des radioaktiven Körpers bestehen. Dazu enthält die Moderatorschicht einen Moderator, der vorzugsweise durch Borcarbid, B₄C, gebildet ist. Der Moderator ist in der Moderatorschicht eingebettet.

[0050] Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung enthält die Moderatorschicht eine chemisch gebundene Keramik und/oder ein Geopolymer. Als Geopolymere werden anorganische Bindemittel bezeichnet, insbesondere amorphe Aluminosilicate, deren polymere Struktur durch Raumnetze ohne kristallographische Fernordnung beschrieben werden kann. Chemisch betrachtet ist Geopolymer ein Kondensationsprodukt aus rein anorganischen Ausgangskomponenten. Geopolymere werden als Betonersatz eingesetzt und weisen gegenüber Beton eine bessere Umweltverträglichkeit bei der Herstellung, sowie eine höhere Resistenz gegenüber Chemikalien und Hitze auf. Aufgrund der ausgezeichneten Chemikalienbeständigkeit sowie der anorganischen, quasi-keramischen Verbundstruktur ist keine Oberflächenkorrosion zu erwarten.

[0051] Damit sind Geopolymere als Matrix für die Moderatorschicht von erheblichem Vorteil, da sie hohen Anforderungen an die Materialbeständigkeit genügen, wie sie für die endlagerungsfähige Beschichtung von radioaktiven Körpern benötigt werden. Zudem bieten Geopolymere Vorteile hinsichtlich der Verarbeitung, da Geopolymer-basierte Stoffe genau wie Zement-basierte Stoffe verarbeitet werden können, insbesondere gegossen werden können. Insgesamt ist eine Geopolymer-basierte Moderatorschicht ebenso aus Umweltaspekten wie hinsichtlich der erzielbaren Materialeigenschaften und der Verarbeitbarkeit bevorzugt.

[0052] In diesem Zusammenhang ist es ferner bevorzugt, dass der Anteil an Borcarbid in der Moderatorschicht zwischen 50 Gew.-% (Gewichtsprozent) und 70 Gew.-% beträgt. Damit können sowohl die Moderatoreigenschaften des Borcarbids als auch die Materialeigenschaften der Moderatorschicht optimiert werden. Gemäß dieser bevorzugten Ausführungsform weist die Moderatorschicht vorzugsweise eine Dicke von 5 mm oder mehr, besonders bevorzugt von 15 mm oder mehr, auf. Damit ist eine ausreichende Moderatorwirkung der Moderatorschicht sichergestellt.

[0053] Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung enthält die Moderatorschicht eine Titan- oder Nickelverbindung, der Borcarbid als Moderator zugesetzt wird. Vorzugsweise beträgt der Anteil an Borcarbid zwischen 50 Gew.% und 78 Gew.-%. Es ist ferner bevorzugt, dass gemäß dieser Ausführungsform die Dicke der Moderatorschicht 2 mm oder mehr beträgt, besonders vorzugsweise 5 mm oder mehr. Auch mit dieser Ausführungsform der Moderatorschicht lassen sich eine gute Moderatorwirkung sowie eine ausgezeichnete mechanische und Langzeitstabilität der Moderatorschicht sicherstellen.

[0054] Die erfindungsgemäße Beschichtung weist ferner eine Stabilisatorschicht auf. Diese dient der Verbesserung der mechanischen Festigkeit der Beschichtung. Damit wird das Handling von radioaktiven Körpern mit erfindungsgemäßer Beschichtung, insbesondere beim Transport und der Verbringung in ein Endlager, sowie die Langzeitstabilität der beschichteten radioaktiven Körper verbessert.

[0055] Die Materialwahl der Stabilisatorschicht unterliegt keiner besonderen Beschränkung. Wesentlich ist lediglich, dass das Material geeignet ist, die mechanische Stabilität des Gebindes zu erhöhen. Geeignet sind somit sämtliche Materialien, die eine gute mechanische Stabilität und Langzeitstabilität aufweisen. Mögliche Materialien für die Stabilisatorschicht umfassen beispielsweise Gusswerkstoffe wie GGG40, Beton, armierten Beton, Stahl, Blei oder andere Werkstoffe, die bei der Verkapselung von radioaktiven Körpern Einsatz finden.

[0056] Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung weist die Stabilisatorschicht, insbesondere als Bindemittel eine chemisch gebundene Keramik und/oder ein Geopolymer auf. Es ist ferner bevorzugt, dass die Stabilisatorschicht Fasern, vorzugsweise Glasfasern und/oder Kohlenstofffasern, vorzugsweise mit einer mittleren Faserlänge zwischen 2 cm und 3 cm, zur mechanischen Verstärkung enthält. Vorzugsweise beträgt der Anteil an Fasern in der Stabilisatorschicht zwischen 20 Vol.-% und 60 Vol.-%. Damit lässt sich auf umweltverträgliche und wirtschaftliche Weise eine Stabilisatorschicht mit hervorragenden mechanischen Eigenschaften und ausgezeichneter Langzeitstabilität herstellen. An Stelle der Fasern kann auch ein Gewirk oder Gewebe eingesetzt werden.

[0057] Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausgestaltung weist die Beschichtung eine vierte Schicht auf, die vorzugsweise auf der Stabilisatorschicht aufgebracht ist. Die vierte Schicht dient erfindungsgemäß dazu, die mechanische Stabilität der Beschichtung weiter zu verbessern. Vorzugsweise weist die vierte Schicht ein Geopolymer und ein Gewebe, insbesondere Glasfasergewebe, zur weiteren Verbesserung der mechanischen Stabilität auf.

[0058] Die Reihenfolge der beschriebenen Schichten innerhalb der erfindungsgemäßen Beschichtung unterliegt keiner speziellen Beschränkung. Bevorzugt ist die Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff direkt auf der Oberfläche der einzubettenden und zu versiegelnden Körper aufgebracht. Vorzugsweise folgt auf die Barriereschicht die Moderatorschicht, und auf die Moderatorschicht die Stabilisatorschicht. Innerhalb dieser Schichtabfolge können weitere (Zwischen-)Schichten vorgesehen sein.

[0059] Die erfindungsgemäße Beschichtung ist somit auch grundsätzlich nicht auf die beschriebenen Schichten beschränkt. Die Beschichtung kann zusätzliche Schichten aufweisen, beispielsweise Bleischichten zur zusätzlichen Stabilisierung und Abschirmung. Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform weist die Beschichtung eine Schicht aus Silizium-infiltriertem Borcarbid auf. Diese Schicht weist vorzugsweise eine Dicke von 3 mm oder mehr auf. Silizium-infiltriertes Borcarbid hat neben der durch das Borcarbid bereitgestellten Moderatorwirkung den Vorteil, dass dieses Material gasdicht ist. Dadurch kann die Versiegelgungswirkung der erfindungsgemäßen Beschichtung weiter verbessert werden. Bei der obenstehend beschriebenen, bevorzugten Schichtabfolge ist die Schicht aus Silizium-infiltriertem Borcarbid vorzugsweise zwischen der Moderatorschicht und der Stabilisatorschicht angeordnet.

[0060] In einer bevorzugten Ausgestaltung wird die Schicht aus silizium-infiltriertem Borcarbid als Kasten oder Sarg bereitgestellt, der mit einer Mischung aus Geopolymer und Borcarbid befüllt wird, um die Moderatorschicht auszubilden. Dies vereinfacht die Herstellung der Schichten.

[0061] Die erfindungsgemäße Beschichtung kann eingesetzt werden, um einzelne radioaktive Körper wie Brennelemente zu beschichten und so für die Endlagerung zu konditionieren. Aus ökonomischen Gesichtspunkten ist es bevorzugt, mehrere radioaktive Körper derart mit der erfindungsgemäßen Beschichtung zu versehen, so dass ein Gebinde mit mehreren radioaktiven Körpern gebildet werden kann, das für die Endlagerung der eingeschlossenen radioaktiven Elemente genutzt werden kann. Auch ein derartiges Gebinde, das die erfindungsgemäße Beschichtung umfasst, löst die Aufgabe der Erfindung.

[0062] Daher wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung ferner ein Gebinde zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper, insbesondere radioaktiver Reaktorbrennelemente, für die Endlagerung, angegeben. Das Gebinde weist erfindungsgemäß einen oder mehrere radioaktive Körper auf, die mit der obenstehend beschriebenen, erfindungsgemäßen Beschichtung versehen sind.

[0063] Vorzugsweise ist hierbei die Barriereschicht auf dem/den radioaktiven Körper(n), angebracht. Die Moderatorschicht ist vorzugsweise auf oder außerhalb der Barriereschicht angebracht, und die Stabilisatorschicht ist vorzugsweise auf oder außerhalb der Moderatorschicht angebracht. Sofern eine erfindungsgemäße vierte Schicht vorgesehen ist, ist es bevorzugt, dass diese auf der Stabilisatorschicht angebracht ist.

[0064] Die im Kontext der erfindungsgemäßen Beschichtung beschriebenen Merkmale und Vorteile sind auch auf das erfindungsgemäße Gebinde übertragbar.

[0065] Im Rahmen der Erfindung wird ferner ein Verfahren zur Herstellung eines Gebindes, insbesondere des obenstehend beschriebenen Gebindes, angegeben. Das Verfahren zur Herstellung des Gebindes umfasst die folgenden Schritte:

• Ausbilden einer Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche mindestens eines radioaktiven Körpers, beispielsweise eines Brennelements, vorzugsweise mittels des obenstehend beschriebenen Beschichtungsverfahrens,
• Bereitstellen einer ersten Halbumschalung mit mindestens einer Vertiefung, in der der mindestens eine radioaktive Körper platzierbar ist;
• Einbringen des mindestens einen radioaktiven Körpers mit aufgebrachter Barriereschicht in die mindestens eine Vertiefung;
• Herstellen einer zweiten Halbumschalung auf der ersten Halbumschalung derart, dass die erste Halbumschalung und die zweite Halbumschalung eine Moderatorschicht ausbilden, die den mindestens einen radioaktiven Körper mit aufgebrachter Barriereschicht vollständig umgibt;
• Herstellen einer Stabilisatorschicht, die die Moderatorschicht zumindest teilweise, vorzugsweise im Wesentlichen allseitig, umgibt.

[0066] Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines Gebindes stellt eine konzeptuell einfache und wirtschaftliche Möglichkeit zur Herstellung des erfindungsgemäßen Gebindes dar. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung des Gebindes lassen sich dieselben Vorteile erzielen, wie sie bereits in Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Gebinde beschrieben wurden. Wiederum wird darauf hingewiesen, dass die im Rahmen des erfindungsgemäßen Gebindes beschriebenen Merkmale auf das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung ebenfalls zutreffen und entsprechend anwendbar sind. Merkmale des Gebindes, insbesondere solche, die die Zusammensetzung und Eigenschaften der verschiedenen Schichten des Gebindes betreffen, sind auf das erfindungsgemäße Verfahren übertragbar, indem entsprechende Materialien verwendet werden und die Herstellung der Schichten derart erfolgt, dass entsprechende Eigenschaften des hergestellten Gebindes erzielt werden. Ebenso sind Merkmale des erfindungsgemäßen Verfahrens auf das erfindungsgemäße Gebinde übertragbar.

[0067] Die Reihenfolge der Verfahrensschritte ist nicht auf die beanspruchte und oben wiedergegebene Reihenfolge beschränkt. Insbesondere kann die Stabilisatorschicht bzw. ein Teil der Stabilisatorschicht bereits hergestellt werden, bevor die zweite Halbumschalung hergestellt wird.

[0068] Grundsätzlich kann das erfindungsgemäße Gebinde nur einen einzigen radioaktiven Körper enthalten. In diesem Fall weist die erste Halbumschalung nur eine Vertiefung auf. Umfasst das Gebinde wie bevorzugt mehrere radioaktive Körper, weist die erste Halbumschalung eine entsprechende Anzahl an Vertiefungen auf. Wird in Bezug auf das Gebinde von mehreren radioaktiven Körpern bzw. Vertiefungen gesprochen, ist stets auch der Fall eines Gebindes mit nur einem radioaktiven Körper bzw. einer Vertiefung in Bezug genommen.

[0069] Es ist bevorzugt, dass die erste Halbumschalung und die zweite Halbumschalung ein Geopolymer und Borcarbid, B₄C, enthalten, wobei der Anteil an Borcarbid vorzugsweise zwischen 50 Gew.-% und 70 Gew.-% beträgt. Dadurch lässt sich aus den beiden Halbumschalungen eine Moderatorschicht bilden, die dieselben Vorteile aufweist, wie sie in Bezug auf das erfindungsgemäße Gebinde beschrieben wurden.

[0070] Es ist ferner bevorzugt, dass die Stabilisatorschicht ein Bindemittel wie eine chemisch gebundene Keramik und/oder ein Geopolymer enthält, sowie Fasern, vorzugsweise Glasfasern und/oder Kohlenstofffasern, vorzugsweise mit einer mittleren Faserlänge zwischen 2 cm und 3 cm, zur mechanischen Verstärkung. Vorzugsweise beträgt der Anteil an Fasern in der Stabilisatorschicht zwischen 20 Vol.-% und 60 Vol.-% beträgt. Damit lässt sich eine Stabilisatorschicht ausbilden, die die in Bezug auf das erfindungsgemäße Gebinde beschriebenen Wirkungen und Vorteile aufweist. Wiederum kann an Stelle der Fasern auch ein Gewirk oder Gewebe eingesetzt werden. Dabei ist es bei der Herstellung des Gebindes insbesondere bevorzugt, bei der Herstellung der Stabilisatorschicht zunächst das Gewirk oder Gewebe mittels Wickeln auf das Gebinde aufzubringen und die Wicklung anschließend mit einem Bindemittel, vorzugweise Beton oder Geopolymer, auszugießen.

[0071] Es ist weiterhin bevorzugt, dass das Bereitstellen der ersten Halbumschalung ein Gießen der ersten Halbumschalung aus einem Gemisch enthaltend Geopolymer und Borcarbid umfasst. Dies stellt eine einfach umzusetzende Möglichkeit zur Herstellung der ersten Halbumschalung dar. Zudem lässt sich durch ein Gießen der ersten Halbumschalung besonders einfach eine gewünschte Geometrie und Dimensionierung der ersten Halbumschalung realisieren.

[0072] Vorzugsweise umfasst das Herstellen der zweiten Halbumschalung ein Gießen der zweiten Halbumschalung aus einem Gemisch enthaltend Geopolymer und Borcarbid. Vorzugsweise erfolgt dabei die Herstellung der zweiten Halbumschalung, wenn die erste Halbumschalung nicht vollständig ausgehärtet ist. Dadurch kann eine besonders gute stoffliche Verbindung zwischen den beiden Halbumschalungen, die die Moderatorschicht ausbilden, geschaffen werden.

[0073] Bezüglich der ersten Halbumschalung und deren Herstellung bzw. Bereitstellung ist es bevorzugt, dass die Form der Vertiefungen im Wesentlichen an die Form der radioaktiven Körper angepasst ist. Damit lässt sich das Einbringen der radioaktiven Körper in die Vertiefungen besonders einfach umsetzen. Vorzugsweise ist die Form der Ausnehmungen derart ausgebildet, dass nach dem Einbringen der radioaktiven Körper in die Vertiefungen ein Spalt zwischen den Vertiefungen und den eingebrachten radioaktiven Körpern verbleibt. Dies hat den Vorteil, dass bei einem anschließenden Herstellen der zweiten Halbumschalung mittels Gießen flüssiges Material der zweiten Halbumschalung in die Spalte eindringt und so einen Formschluss zwischen den beiden Halbumschalungen herstellt. Dadurch wird die mechanische Stabilität der Moderatorschicht und der Zusammenhalt zwischen den beiden Halbumschalungen verbessert.

[0074] Es ist ferner bevorzugt, dass das Herstellen der Stabilisatorschicht ein Gießen der Stabilisatorschicht umfasst, vorzugsweise aus einem Gemisch enthaltend Geopolymer und Fasern, vorzugsweise Glasfasern und/oder Kohlenstofffasern, vorzugsweise mit einer mittleren Faserlänge zwischen 2 cm und 3 cm. Die Herstellung der Stabilisatorschicht kann dabei in einem einzigen Verfahrensschritt durchgeführt werden, oder in mehrere Schritte unterteilt sein. Ebenso kann die Herstellung der Stabilisatorschicht durch andere Verfahrensschritte unterbrochen sein.

[0075] So kann es beispielsweise vorteilhaft sein, zunächst nur einen Teil der Stabilisatorschicht durch Gießen herzustellen, nachdem die erste Halbumschalung bereitgestellt ist, aber bevor die zweite Halbumschalung hergestellt ist. In diesem Fall ist es bevorzugt, dass ein Teil der Stabilisatorschicht derart hergestellt wird, dass er die erste Halbumschalung teilweise umgibt, derart, dass eine Fläche der Halbumschalung, in der die Vertiefungen ausgebildet sind, nicht mit der Stabilisatorschicht umgeben ist. Dabei erfolgt die Herstellung der Stabilisatorschicht vorzugsweise zu einem Zeitpunkt, zu dem die erste Halbumschalung nicht vollständig ausgehärtet ist, beispielsweise zu einem Zeitpunkt, zu dem die erste Halbumschalung ca. 30% der Endfestigkeit erreicht hat. Dadurch kann eine besonders gute stoffliche Verbindung zwischen der ersten Halbumschalung und der Stabilisatorschicht erreicht werden.

[0076] Entsprechend ist es bevorzugt, dass ein weiterer Teil der Stabilisatorschicht ausgebildet wird, insbesondere durch Gießen, sobald die zweite Halbumschalung hergestellt ist. Besonders bevorzugt ist es wiederum, dass der weitere Teil der Stabilisatorschicht ausgebildet wird, bevor die zweite Halbumschalung vollständig ausgehärtet ist, um die Verbindung zwischen der zweiten Halbumschalung und der Stabilisatorschicht zu verbessern.

[0077] Alternativ ist es möglich, zunächst die Moderatorschicht durch Herstellung der beiden Halbumschalungen vollständig auszubilden, bevor im Anschluss die Stabilisatorschicht hergestellt wird.

[0078] Gemäß einer weiteren bevorzugten Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden zwei Gebinde gemäß dem obenstehenden Verfahren mit im Wesentlichen identischer Geometrie, also identischen Abmessungen der einzelnen Komponenten des Gebindes ausgebildet. Die beiden Gebinde sind dabei so ausgebildet, dass die Stabilisatorschicht die Moderatorschicht derart teilweise umgibt, dass die Gebinde eine im Wesentlichen ebene Verbindungsfläche aufweisen, auf der ein Bereich der Moderatorschicht von einem Bereich der Stabilisatorschicht umschrieben ist.

[0079] Die beiden, im Wesentlichen identisch ausgebildeten Gebinde werden dann in einem weiteren Verfahrensschritt so zusammengesetzt, dass die ebenen Verbindungsflächen miteinander in Kontakt kommen. Dadurch wird ein Gebinde aus zwei Teilgebinden hergestellt, dessen äußere Schicht vollständig durch eine Stabilisatorschicht gebildet ist.

[0080] Gemäß einer weiteren bevorzugten Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden zunächst zwei im Wesentlichen identische Teilgebinde mittels Durchführung der ersten vier Verfahrensschritte (Ausbilden einer Barriereschicht; Bereitstellen einer ersten Halbumschalung mit mindestens einer Vertiefung; Einbringen des mindestens einen radioaktiven Körpers in die mindestens eine Vertiefung; Herstellen einer zweiten Halbumschalung auf der ersten Halbumschalung derart) hergestellt. Diese beiden Teilgebinde werden aufeinandergesetzt bzw. gestapelt und gemeinsam mit einer Barriereschicht umgeben. Das Umgeben der Barriereschicht erfolgt vorzugsweise durch Gießen. Auch gemäß dieser Weiterbildung wird ein Gebinde aus zwei Teilgebinden hergestellt, dessen äußere Schicht vollständig durch eine Stabilisatorschicht gebildet ist.

[0081] Vorzugsweise wird an dem hergestellten Gebinde in einem weiteren Verfahrensschritt eine vierte Schicht auf die Stabilisatorschicht aufgebracht. Die vierte Schicht dient dazu, die mechanische Stabilität des Gebindes weiter zu verbessern. Vorzugsweise weist die vierte Schicht ein Geopolymer und ein Glasfasergewebe zur mechanischen Stabilisierung auf. Vorzugsweise wird die vierte Schicht durch Gießen hergestellt.

[0082] Nachfolgend wird die Erfindung auch hinsichtlich weiterer Einzelheiten, Merkmale und Vorteile beschrieben, die anhand der Figuren näher erläutert werden. Die beschriebenen Merkmale und Merkmalskombinationen, wie nachfolgend in den Figuren der Zeichnung gezeigt und anhand der Zeichnungen beschrieben, sind nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung anwendbar, ohne dass damit der Rahmen der Erfindung verlassen wird.

[0083] Hierbei zeigen:

Fig. 1

eine schematische Schnittansicht einer Vorrichtung zum Ausbilden einer Barriereschicht auf zu beschichtenden Körpern gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung;

Fig. 2

die Vorrichtung aus Fig. 1 während eines Beschichtungsvorgangs;

Fig. 3

eine schematische Schnittansicht einer Vorrichtung zum Ausbilden einer Barriereschicht auf zu beschichtenden Körpern gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung;

Fig. 4

die Vorrichtung aus Fig. 3 während eines Beschichtungsvorgangs;

Fig. 5a

eine schematische Schnittansicht eines radioaktiven Körpers mit einer Beschichtung gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung;

Fig. 5b

eine Detailansicht des gepunktet eingezeichneten Bereichs in Fig. 5a;

Fig. 6a-f

schematische Darstellungen von Verfahrensschritten zur Herstellung eines Gebindes gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung, zur Einbettung und Versiegelung kugelförmiger Körper, in perspektivischer Ansicht;

Fig. 7a-f

schematische Darstellungen der in Fig. 6a-f gezeigten Verfahrensschritte in Draufsicht;

Fig. 8a-f

schematische Darstellungen der in Fig. 6a-f gezeigten Verfahrensschritte in einer Schnittansicht;

Fig. 8g

eine schematische Schnittansicht eines Gebindes mit einer vierten Schicht gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung;

Fig. 9a-f

schematische Darstellungen von Verfahrensschritten zur Herstellung eines Gebindes gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung, zur Einbettung und Versiegelung stabförmiger Körper, in perspektivischer Ansicht;

Fig. 10a-f

schematische Darstellungen der in Fig. 9a-f gezeigten Verfahrensschritte in Draufsicht;

Fig. 11a-f

schematische Darstellungen der in Fig. 9a-f gezeigten Verfahrensschritte in einer Schnittansicht;

Fig. 12a-e

schematische Schnittansichten von Verfahrensschritten zur Herstellung eines Gebindes gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel der Erfindung.

[0084] Fig. 1 zeigt eine schematische Ansicht einer Vorrichtung zum Ausbilden einer Barriereschicht auf zu beschichtenden Körpern gemäß einem Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung. Die Vorrichtung ist insbesondere geeignet zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zum Ausbilden einer Barriereschicht zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche eines Körpers.

[0085] Die Vorrichtung gemäß Fig. 1 weist ein Reaktorgehäuse 61 auf. Die Form des Reaktorgehäuses 61 unterliegt keiner besonderen Beschränkung. Im Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 1 ist das Reaktorgehäuse 61 kasten- bzw. quaderförmig und verschließbar ausgebildet.

[0086] Im Inneren des Reaktorgehäuses 61 ist eine Hitzequelle 63 angeordnet, die dazu ausgebildet ist, Oberflächen zu beschichtender Körper, die in dem Reaktorgehäuse 61 aufnehmbar sind, zu erhitzen. Die Hitzequelle 63 ist vorzugsweise durch eine Mikrowellenquelle oder eine Induktionsheizung gebildet. Die Anordnung der Hitzequelle 63 ist in Fig. 1 nur schematisch angedeutet. Je nach Konfiguration ist die Hitzequelle 63 derart angeordnet, dass Oberflächen zu beschichtende Körper an praktisch jeder Position innerhalb des Reaktorgehäuses 61 erhitzbar sind.

[0087] Im Inneren des Reaktorgehäuses 61 befindet sich ferner ein Temperatursensor 64, der dazu ausgebildet ist, die Temperatur der Oberflächen zu beschichtender Körper zu erfassen. Die Erfassung erfolgt vorzugsweise berührungslos. Daher ist der Temperatursensor 64 vorzugsweise durch einen optischen Temperatursensor, insbesondere einen Thermosensor oder ein Pyrometer gebildet.

[0088] Die Hitzequelle 63 und der Temperatursensor 64 stehen in kommunikativer Verbindung mit einer Steuereinheit 65, wie durch die gepunkteten Linien angedeutet ist. Die Steuereinheit 65 kann, wie in Fig. 1 gezeigt, innerhalb des Reaktorgehäuses 61 angeordnet sein, oder außerhalb. Die konkrete Ausgestaltung der kommunikativen Verbindung unterliegt keiner besonderen Beschränkung und kann drahtgebunden oder drahtlos realisiert sein. Die Steuereinrichtung 65 ist dazu ausgebildet, die Hitzequelle 63 auf Grundlage der von dem Temperatursensor 64 erfassten Temperaturen der Oberflächen zu beschichtender Körper zu steuern, wie untenstehend noch detaillierter beschrieben ist.

[0089] Die Vorrichtung weist ferner eine Kohlenwasserstoff-Zuleitung 66 auf, die zur Einleitung von Kohlenwasserstoff in das Innere des Reaktorgehäuses 61 ausgebildet ist. Um eine kontrollierte und steuerbare Zuführung zu ermöglichen, weist die Kohlenwasserstoff-Zuleitung 66 ein (steuerbares) Ventil auf. Um im Inneren des Reaktorgehäuses 61 befindlichen Kohlenwasserstoff aus dem Reaktorgehäuse 61 ausleiten zu können, ist an dem Reaktorgehäuse 61 ein Ablass 68 vorgesehen. Der Ablass 68 ist ebenfalls mit einem Ventil versehen, um den Ablass 68 nach Bedarf öffnen und schließen zu können.

[0090] Um während eines Beschichtungsvorgangs entstehende Gase aus dem Reaktorgehäuse 61 ableiten zu können, weist das Reaktorgehäuse eine Gasableitung 67 auf, die ebenfalls mit einem Ventil versehen ist, um die Ableitung von Gas steuern zu können. Während der Durchführung des Beschichtungsverfahrens entsteht bei der Ablagerung von Kohlenstoff an den zu beschichtenden Oberflächen kontinuierlich Gas, insbesondere Wasserstoffgas. Bei einem geschlossenen Reaktorgehäuse kann es vorteilhaft sein, einen leichten Überdruck in dem Reaktorgehäuse 61 aufrecht zu erhalten, um die Effizienz des Beschichtungsverfahrens zu steigern. Hierfür kann ein (nicht gezeigter) Drucksensor im Innenraum des Reaktorgehäuses vorgesehen sein, wobei anhand der so ermittelten Druckwerte das Ventil der Gasableitung 67 gesteuert wird, um einen gewünschten Überdruck im Reaktorgehäuse 61 einzustellen. Ist das Reaktorgehäuse 61 als offenes Gehäuse ausgelegt, kann auf die Gasableitung 67 verzichtet werden.

[0091] In dem in Fig. 1 gezeigten Ausführungsbeispiel ist das Reaktorgehäuse 61 auf einer Lagerung 62 gelagert, derart, dass das Reaktorgehäuse 61 in eine Taumelbewegung um den Auflagerpunkt an der Lagerung 62 versetzbar ist, wie schematisch in Fig. 1 durch Pfeile angedeutet ist. Zur Auslösung der Taumelbewegung können (nicht gezeigte) Antriebsvorrichtungen vorgesehen sein. Alternativ kann das Reaktorgehäuse 61 passiv durch die Bewegung von beweglichen Komponenten, die während eines Beschichtungsvorgangs im Reaktorgehäuse 61 aufgenommen sind, in Taumelbewegung versetzt werden.

[0092] Zur Durchführung eines erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahrens zur Ausbildung einer Barriereschicht auf Oberflächen zu beschichtender Körper werden die Körper 1, deren Oberfläche 11 beschichtet werden soll, in das Reaktorgehäuse 61 gegeben. Dies ist schematisch in Fig. 2 dargestellt, die die Vorrichtung aus Fig. 1 während eines Beschichtungsvorgangs zeigt. Die zu beschichtenden Körper 1, die der schematischen Schnittdarstellung kreisförmig dargestellt sind, sind kugelförmig oder zylinderstabförmig und weisen jeweils eine Oberfläche 11 auf, auf der eine Barriereschicht 21 aus amorphem Kohlenstoff ausgebildet werden soll.

[0093] Die erfindungsgemäße Vorrichtung und das erfindungsgemäße Verfahren sind besonders geeignet für die Beschichtung von radioaktiven Körpern, beispielsweise von Brennelementen. Brennelemente weisen typischerweise eine Kugel- oder Zylinderstabform auf. Bei den in Fig. 2 gezeigten Körpern 1 handelt es sich daher vorzugsweise um kugel- oder stabförmige (Reaktor)-Brennelemente, deren Oberfläche 11 durch eine Graphit-Oberfläche gebildet ist.

[0094] Die Oberflächen 11 der zu beschichtenden Körper 1 werden in dem Reaktorgehäuse 61 mittels der Hitzequelle 63 erhitzt, und zwar vorzugsweise berührungslos. Wird als Hitzequelle 63 eine Mikrowellen-Strahlungsquelle verwendet, wird im Falle von Brennelementen als zu beschichtende Körper 1 aufgrund der geringen Eindringtiefe von Mikrowellen in Graphit im Wesentlichen nur die Oberfläche 11 erhitzt. Analoges gilt bei Verwendung einer Induktionsheizung als Hitzequelle 63, mit der in erster Linie die Oberfläche 11 aus Graphit, nicht aber der radioaktive Kern der Brennelemente erhitzt wird.

[0095] Die Hitzequelle 63 ist dabei vorzugsweise so ausgebildet, dass der umgebende Kohlenwasserstoff 69 nicht mittels der Hitzequelle 63 erhitzt wird, sondern lediglich indirekt über die erhitzen Oberflächen 11. Dies ist bei Verwendung einer Mikrowellen-Strahlungsquelle oder einer Induktionsheizung der Fall.

[0096] Die Temperatur der erhitzten Oberflächen 11 wird mittels des Temperatursensors 64 erfasst und an die Steuereinheit 65 ausgegeben. Diese steuert die Hitzequelle 63 so an, dass die Temperatur der zu beschichtenden Oberflächen 11 auf einer vorab eingestellten Beschichtungstemperatur oder innerhalb eines als Beschichtungstemperatur geeigneten Wertebereichs gehalten wird. Der Einfachheit halber wird im Folgenden nur von einer Beschichtungstemperatur gesprochen, womit sowohl eine diskrete Beschichtungstemperatur als auch ein Beschichtungstemperaturintervall gemeint ist.

[0097] Vor, während oder nach der Erhitzung der Oberflächen 11 auf die Beschichtungstemperatur wird Kohlenwasserstoff 69 in das Innere des Reaktorgehäuses 61 geleitet, so dass die zu beschichtenden Körper 1 vollständig von Kohlenwasserstoff 69 umgeben sind. Dadurch wird den zu beschichtenden Oberflächen 11 Kohlenwasserstoff 69 zugeführt, während diese mittels der Hitzequelle 63, des Temperatursensors 64 und der Steuereinheit 65 auf der Beschichtungstemperatur gehalten werden. In Fig. 2 ist der Kohlenwasserstoff 69 in der flüssigen Phase dargestellt. Damit ist das Beschichtungsverfahren besonders effizient durchführbar. Grundsätzlich ist aber auch die Verwendung von Kohlenwasserstoff in anderen Phasen möglich.

[0098] Die kontinuierliche Zuführung von Kohlenwasserstoff 69 an die zu beschichtenden Oberflächen 11 kann dadurch verbessert werden, dass das Reaktorgehäuse 61 kontinuierlich oder intervallweise derart in Bewegung versetzt wird, dass die zu beschichtenden Körper 1 im Reaktorgehäuse 61 ebenfalls in (Roll)-Bewegung versetzt werden. Dies wird in dem in Fig. 1 und 2 gezeigten Ausführungsbeispiel durch die Lagerung 62 erreicht, die dem Reaktorgehäuse 61 eine Taumelbewegung um die Auflagerung ermöglicht. (Nicht gezeigte) Antriebsvorrichtungen oder (nicht gezeigte) Federelemente bewirken eine aktive oder passive Aufrechterhaltung der Taumelbewegung. Durch die Bewegung der zu beschichtenden Körper 1 innerhalb des Reaktorgehäuses 61 findet eine kontinuierliche Umwälzung des Kohlenwasserstoffs 69 sowie eine Durchmischung der zu beschichtenden Körper 1 mit dem Kohlenwasserstoff 69 statt, so dass stets frischer Kohlenwasserstoff 69 den zu beschichtenden Oberflächen 11 zugeführt wird. Ferner weisen die zu beschichtenden Körper 1 durch die Bewegung im Reaktorgehäuse 61 keine Auflagepunkte auf, an die kein Kohlenwasserstoff 69 gelangt.

[0099] Zur weiteren Verbesserung der Zuführung von Kohlenwasserstoff 69 an die zu beschichtenden Oberflächen 11 kann zusätzlich über die Kohlenwasserstoff-Zuleitung 66 während des Beschichtungsvorgangs frischer Kohlenwasserstoff 69 in das Reaktorgehäuse 61 eingeleitet werden, und alter Kohlenwasserstoff über den Ablass 68 ausgelassen werden.

[0100] Während des Beschichtungsvorgangs werden die zu beschichtenden Oberflächen 11 auf der Beschichtungstemperatur gehalten, während gleichzeitig Kohlenwasserstoff 69 an die zu beschichtenden Oberflächen 11 geführt wird. An der erhitzten Oberfläche 11 lösen sich Wasserstoffatome von den Molekülen des zugeführten Kohlenwasserstoffs 69 und Kohlenstoff lagert sich an die zu beschichtenden Oberflächen 11 an. Dadurch wird eine Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff an den zu beschichtenden Oberflächen 11 ausgebildet. Mit zunehmender Dauer des Beschichtungsvorgangs wächst die Dicke der Barriereschicht an. Der aus dem Kohlenwasserstoff 69 an den zu beschichtenden Oberflächen 11 entstehende Wasserstoff steigt als Gas im Inneren des Reaktorbehälters 61 auf. Dieser kann über die Gasableitung 76 abgeleitet und optional zur weiteren Verwendung gesammelt werden.

[0101] Fig. 3 und 4 zeigen eine schematische Schnittansicht einer Vorrichtung zur Ausbildung einer Barriereschicht auf zu beschichtenden Körpern gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung. Die Funktionsweise der in Fig. 3 und 4 gezeigten Vorrichtung entspricht im Wesentlichen der in Fig. 1 und 2 gezeigten Vorrichtung; gleichwirkende Komponenten sind mit identischen Bezugszeichen gekennzeichnet. Es wird daher nur auf abweichende Merkmale der in Fig. 3 und 4 gezeigten Vorrichtung eingegangen.

[0102] Die Vorrichtung gemäß Fig. 3 und 4 weist an Stelle eines kastenförmigen Reaktorgehäuses ein trommelförmiges Reaktorgehäuse 61 auf, das an den Enden parallel zur Bildebene von Fig. 3 und 4 verschlossen ist. Das Reaktorgehäuse 61 ist um die Trommelachse rotierbar gelagert, wie durch den Pfeil an der oberen linken Außenseite des Reaktorgehäuses in Fig. 3 und 4 angedeutet ist. Die Trommelachse ist mit einem (nicht gezeigten) Antrieb gekoppelt, um das Reaktorgehäuse 61 in Rotationsbewegung versetzen zu können.

[0103] Fig. 4 zeigt die Vorrichtung aus Fig. 3 während eines Beschichtungsvorgangs. Kugel- oder stabförmige Körper 1 mit einer zu beschichtenden Oberfläche 11, vorzugsweise kugel- oder stabförmige Brennelemente mit einer Graphitoberfläche, sind in dem Reaktorgehäuse 61 aufgenommen. Ihre Oberfläche 11 wird mit Hilfe der Hitzequelle 63, des Temperatursensors 64 und der Steuereinrichtung 65 auf Beschichtungstemperatur (bzw. innerhalb eines Beschichtungstemperaturbereichs) gehalten, während das Reaktorgehäuse 61 mit Kohlenwasserstoff 69 befüllt ist. Zur verbesserten Zuführung von Kohlenwasserstoff 69 an die zu beschichtenden Oberflächen 11 wird das Reaktorgehäuse 61 intervallweise oder kontinuierlich in Rotationsbewegung versetzt, um eine Durchmischung des Kohlenwasserstoffs 69 und der zu beschichtenden Körper 1 zu erreichen.

[0104] Nachdem die zu beschichtenden Körper 1 in den Vorrichtungen gemäß Fig. 1 bis 4 für eine vorbestimmte Zeit auf der Beschichtungstemperatur gehalten wurden, während den zu beschichtenden Oberflächen 11 Kohlenwasserstoff 69 zugeführt wurde, hat sich auf den zu beschichtenden Oberflächen 11 eine Barriereschicht aus amorphem Kohlenstoff abgelagert, die eine ausgezeichnete Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit aufweist, und die insbesondere unanfällig gegenüber radioaktiver Strahlung ist, gasdicht ist und keine Diffusion von Radionukliden durch die Barriereschicht erlaubt. Wird eine derart ausgebildete Barriereschicht auf radioaktiven Körpern ausgebildet, die für die Endlagerung aufbereitet werden sollen, kann die Barriereschicht den Ausgangspunkt für den Aufbau einer mehrlagigen Beschichtung zur Einbettung und Versiegelung der radioaktiven Körper bilden, die eine optimale Konfektionierung der radioaktiven Körper für die Endlagerung darstellt.

[0105] Eine solche Beschichtung ist schematisch in Fig. 5a dargestellt. Gezeigt ist ein radioaktiver Körper 1 mit einer (Graphit)-Oberfläche 11, auf der eine Barriereschicht 21 aus amorphem Kohlenstoff ausgebildet ist, die vorzugsweise nach dem obenstehend beschriebenen Beschichtungsverfahren und/oder unter Verwendung der obenstehend beschriebenen Vorrichtungen ausgebildet wurde. Die Barriereschicht 21 weist eine Dicke von mehr als 500 µm auf, um eine optimale Barriere gegen den Austritt von Radionukliden und anderen kontaminierenden Stoffen aus dem radioaktiven Körper 1 bereitzustellen.

[0106] Auf der Barriereschicht 21 ist eine Moderatorschicht 31 ausgebildet, die der Moderation von Neutronen aus dem radioaktiven Körper 1 dient. Die Moderatorschicht 31 enthält einen Moderator, vorzugsweise Borcarbid, B₄C. Der Moderator kann in einer Bindemittel-Matrix eingebettet sein, die vorzugsweise aus Geopolymer besteht. Alternativ bildet der Moderator einen Bestandteil einer Metalllegierung, vorzugsweise einer Titan- oder Nickelverbindung. Ebenso ist eine keramische Verbindung enthaltend Borcarbid denkbar. Hierbei kann Borcarbid einem entsprechenden Keramikmaterial beigemischt werden, die Mischung anschließend kalt verpresst werden, und bei ca. 1700 °C gesintert werden.

[0107] Je nach Konfiguration der Moderatorschicht 31 und Anteil des Moderators in der Moderatorschicht beträgt die Dicke der Moderatorschicht 31 mindestens 2 mm und bis zu 50 cm.

[0108] Gemäß einem konkreten Ausführungsbeispiel wird die Moderatorschicht 31 aus einem Gemisch hergestellt, das Borcarbid, B₄C und Geopolymer enthält, wobei der Anteil an Borcarbid in dem Gemisch 50-70 Gew.-% beträgt.

[0109] Auf der Barriereschicht 31 ist eine Stabilisatorschicht 41 aufgebracht, die der mechanischen Stabilisierung der Beschichtung dient. Vorzugsweise enthält die Stabilisatorschicht 41 zur Verstärkung Fasern wie Glasfasern oder Kohlenstofffasern, die in einer Matrix eingebettet sind, die bevorzugt aus Geopolymer besteht. Die Dicke der Stabilisatorschicht liegt vorzugsweise zwischen 1 cm und 50 cm.

[0110] Gemäß einem konkreten Ausführungsbeispiel wird die Stabilisatorschicht 41 aus einem Gemisch hergestellt, das Geopolymer und Kohlenstofffasern mit einer Länge von 2-3 cm enthält, wobei der Anteil an Kohlenstofffasern in dem Gemisch 20-60 Vol.-% beträgt. Gemäß einem weiteren konkreten Ausführungsbeispiel besteht die Stabilisatorschicht 41 ausschließlich aus Geopolymer ohne weitere Additive.

[0111] Fig. 5b zeigt den in Fig. 5a gepunktet umrandeten Ausschnitt in einer schematischen Vergrößerung, um den Schichtaufbau der Beschichtung nochmals zu verdeutlichen. Der in Fig. 5a und 5b gezeigte Schichtaufbau kann durch weitere Schichten auf der Stabilisatorschicht 41, und/oder durch Zwischenschichten zwischen der Barriereschicht 21 und der Moderatorschicht 31, bzw. zwischen der Moderatorschicht 31 und der Stabilisatorschicht 41, ergänzt werden.

[0112] Die erfindungsgemäße Beschichtung zur Einbettung und Versiegelung insbesondere radioaktiver Körper lässt sich äußerst einfach und wirtschaftlich in Form von Gebinden realisieren, in denen bevorzugt mehrere radioaktive Körper derart eingeschlossen sind, dass alle radioaktiven Körper mit einer obenstehend beschriebenen Beschichtung versehen sind. Diese Gebinde können direkt in die Endlagerung verbracht werden, oder zur weiteren Armierung in Endlagerbehälter eingeschlossen werden. Der Schichtaufbau der Gebinde entspricht aus Sicht der eingekapselten radioaktiven Elemente dem in Fig. 5a und 5b gezeigten Schichtaufbau.

[0113] Im Folgenden wird ein Verfahren zur Herstellung der Gebinde unter Bezugnahme auf Fig. 6 bis 11 beschrieben. Fig. 6 bis 8 zeigen die Herstellung von Gebinden für kugelförmige Brennelemente. Fig. 9 bis 11 zeigen Herstellung von Gebinden für stabförmige Brennelemente.

[0114] Fig. 6 bis 8 stellen schematisch Verfahrensschritte zur Herstellung eines Gebindes für die Endlagerung radioaktiver, kugelförmiger Körper dar. Fig. 6a-f zeigen die Verfahrensschritte in perspektivischer Darstellung, Fig. 7a-f zeigen die Verfahrensschritte in Draufsicht auf das Gebinde, und Fig. 8a-f zeigen die Verfahrensschritte in einer schematischen Schnittansicht.

[0115] Für die Herstellung eines Gebindes gemäß diesem Ausführungsbeispiel werden die zu verkapselnden bzw. versiegelnden radioaktiven Körper 1 zunächst mit einer Barriereschicht 21 aus amorphem Kohlenstoff versehen, beispielsweise mittels des unter Bezug auf Fig. 1-4 beschriebenen Beschichtungsverfahrens.

[0116] Es wird eine erste Halbumschalung 31a bereitgestellt, die später einen Teil der Moderatorschicht 31 ausbilden wird. Fig. 6a, 7a und 8a zeigen die erste Halbumschalung 31a, die aus einem Material gefertigt ist, das als Moderatorschicht 31 geeignet ist, beispielsweise aus einer Mischung aus Geopolymer und Borcarbid, oder aus einer Titan- oder Nickelverbindung mit Borcarbid. Die erste Halbumschalung 31a weist an einer Oberseite, die vorzugsweise im Wesentlichen eben ist, Vertiefungen 32 auf. An der Unterseite der ersten Halbumschalung können Vorsprünge 33 ausgebildet sein, die in einem späteren Verfahrensstadium das Ausbilden der Stabilisatorschicht 41 erleichtern.

[0117] Nach dem Bereitstellen bzw. der Herstellung der ersten Halbumschalung 31a werden die zu verkapselnden radioaktiven Körper 1, die mit der Barriereschicht 21 versehen sind, in die Vertiefungen 32 eingebracht. Fig. 6b, 7b, und 8b zeigen die erste Halbumschalung 31a mit eingelegten radioaktiven Körpern 1. Die auf der Oberfläche 11 der radioaktiven Körper 1 ausgebildete Barriereschicht 21 ist an dem rechten radioaktiven Körper in Fig. 8b dargestellt.

[0118] Die Vertiefungen 32 weisen eine Form auf, die zu der Form der radioaktiven Körper 1 im Wesentlichen komplementär ist, um eine stabile Aufnahme für die radioaktiven Körper 1 zu bilden. Wie insbesondere in Fig. 8b zu erkennen ist, ist die Form der Vertiefungen 32 so ausgebildet, dass zwischen den eingelegten radioaktiven Körpern 1 und der Vertiefungen 32 allseitig ein Spalt 34 verbleibt.

[0119] Fig. 6c, 7c und 8c stellen die Ausbildung eines ersten Teils der Stabilisatorschicht 41 dar. Um die erste Halbumschalung 31a wird eine erste Umschalung 41a ausgebildet, die aus einem Material besteht, das als Stabilisatorschicht 41 geeignet ist, beispielsweise aus einer Mischung aus Geopolymer und Fasern. Die erste Umschalung 41a wird so ausgebildet, dass sie die Halbumschalung 31a teilweise umschließt. Die erste Umschalung 41a ist so gebildet, dass die Fläche der ersten Halbumschalung 31a, in der die Vertiefungen 32 mit den darin aufgenommenen radioaktiven Körpern 1 ausgebildet sind, nicht von der ersten Umschalung 41a bedeckt ist.

[0120] Bei Herstellung der ersten Umschalung 41a mittels Gießen ergibt sich der Vorteil der Vorsprünge 33 an der ersten Halbumschalung 31a: die Vorsprünge 33 sorgen dafür, dass die erste Halbumschalung 31a beim Gießen der ersten Umschalung 41a stabil steht und nicht auf dem flüssigen Material der ersten Umschalung 41a aufschwimmt. Vorzugsweise wird die erste Umschalung 41a gegossen, bevor die erste Halbumschalung 31a vollständig ausgehärtet ist, um einen guten Materialschluss zwischen den Schichten zu erreichen.

[0121] Nach dem Herstellen der ersten Umschalung 41a wird die erste Halbumschalung 31a zu einer Moderatorschicht 31 vervollständigt. Dies ist in Fig. 6d, 7d und 8d dargestellt. Da die erste Umschalung 41a so ausgebildet ist, dass sie nicht die Fläche der ersten Halbumschalung 31a mit den Vertiefungen 32 und darin aufgenommenen radioaktiven Körpern 1 bedeckt, kann auf der besagten Fläche nun eine zweite Halbumschalung 31b ausgebildet werden. Die erste Halbumschalung 31a und die zweite Halbumschalung 31b bilden gemeinsam die Moderatorschicht 31 der Beschichtung für die radioaktiven Körper 1 im Gebinde aus. Das Material der zweiten Halbumschalung 31b entspricht dem der ersten Halbumschalung 31a und ist damit ebenfalls zur Ausbildung einer Moderatorschicht 31 geeignet, wie auch durch die identische Schraffur der Elemente mit den Bezugszeichen 31, 31a und 31b in Fig. 5-11 zum Ausdruck gebracht wird.

[0122] Die zweite Halbumschalung 31b wird in dem in Fig. 6-8 gezeigten Ausführungsbeispiel durch Gießen hergestellt. Dies ermöglicht es, dass das Material der zweiten Halbumschalung 31b die Spalte 34 zwischen den Vertiefungen 32 und den darin aufgenommenen radioaktiven Körpern 1 ausfüllt, um eine stabile und formschlüssige Verbindung zwischen den Halbumschalungen 31a, 31b herzustellen.

[0123] Nach der Ausbildung der zweiten Halbumschalung 31b wird die Stabilisatorschicht 41 weiter ergänzt. Dies ist in Fig. 6e, 7e und 8e dargestellt. In dem an die Außenkanten der zweiten Halbumschalung 31a und der ersten Umschalung 41a angrenzenden Bereich wird eine zweite Umschalung 41b hergestellt, die ebenfalls aus einem Stabilisatorschicht-geeigneten Material besteht (wie wiederum durch die einheitliche Schraffur der Elemente 41, 41a und 41b in Fig. 5 bis 11 angezeigt ist).

[0124] Nach dem in Fig. 6e, 7e und 8e gezeigten Verfahrensschritt kann auf der Oberseite des Gebindes eine (nicht gezeigte) dritte Umschalung aus einem Stabilisatorschicht-geeigneten Material ausgebildet werden, um das Gebinde so abzuschließen, dass die radioaktiven Elemente 1 im Wesentlichen allseitig von einer Beschichtung mit einem Schichtaufbau gemäß Fig. 5a-b umgeben sind.

[0125] Um die Anzahl der radioaktiven Körper 1 pro Gebinde erhöhen zu können, ist es jedoch bevorzugt, zwei der in Fig. 6e, 7e und 8e gezeigten Gebinde zu einem kombinierten Gebinde zu verbinden. Dies ist in Fig. 6f, 7f und 8f dargestellt. Zwei im Wesentlichen identisch ausgebildete Gebinde werden mit der Fläche, an der ein Bereich der Moderatorschicht 31, nämlich die Oberseite der zweiten Halbumschalung 31b, von einem Bereich der Stabilisatorschicht 41, nämlich der Oberseite der zweiten Umschalung 41b, umschrieben ist, aneinandergesetzt und miteinander verbunden. Wie in der Schnittdarstellung in Fig. 8f erkennbar ist, ergibt sich damit ein kombiniertes Gebinde mit einer gegenüber den Gebinden gemäß Fig. 6e, 7e und 8e doppelten Anzahl an radioaktiven Körpern 1, die jeweils im Wesentlichen allseitig mit einer Beschichtung mit einem Schichtaufbau gemäß Fig. 5a-b versehen sind.

[0126] Gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung werden zunächst zwei Gebinde dadurch hergestellt, dass radioaktive Körper 1, die mit der Barriereschicht 21 aus amorphem Kohlenstoff versehen sind, in die Vertiefungen 32 der ersten Halbumschalung 31a gemäß Fig. 6b, 7b und 8b eingelegt werden.

[0127] Anschließend wird die zweite Halbumschalung 31b ausgebildet, um die Moderatorschicht 31 auszubilden. Zwei derartige Gebinde, die nur die radioaktiven Körper 1 mit der Barriereschicht 21 und der Moderatorschicht 31 aufweisen, werden mit den Oberflächen der zweiten Halbumschalung 31b aufeinandergesetzt und gemeinsam mit der Stabilisatorschicht 41 umgossen, um ein kombiniertes Gebinde auszubilden.

[0128] Dies ist schematisch in Fig. 12a-e dargestellt. zunächst wird auf zu verkapselnden (radioaktiven) Körpern 1 eine Barriereschicht 21 aus amorphem Kohlenstoff ausgebildet. Dann werden zwei erste Halbumschalungen 31a mit Vertiefungen 32, in denen die mit einer Barriereschicht 21 versehenen radioaktiven Körper 1 platzierbar sind, bereitgestellt bzw. hergestellt (Fig. 12a). Anschließend werden die mit einer Barriereschicht 21 auf ihrer Oberfläche 11 versehenen radioaktiven Körper 1 in die Vertiefungen 32 der beiden ersten Halbumschalungen 31a eingebracht (Fig. 12b). Sodann wird auf den ersten Halbumschalungen 31a jeweils eine zweite halbumschalung 31b ausgebildet, derart, dass die erste Halbumschalung 31a und die zweite Halbumschalung 31b jeweils eine Moderatorschicht 31 ausbilden (Fig. 12c). Die so gebildeten Teilgebinde werden aufeinander gestapelt bzw. aneinander gesetzt (Fig. 12d). Diese Anordnung wird mit einer Stabilisatorschicht 41 umgeben, vorzugsweise umgossen, um ein erfindungsgemäßes Gebinde auszubilden (Fig. 12e).

[0129] Zur weiteren mechanischen Stabilisierung können die Gebinde in eine weitere, vierte Schicht eingeschlossen werden, die die mechanische Stabilität weiter erhöht, und die vorzugsweise aus Geopolymer mit einem darin eingebetteten Glasfasergewebe besteht. Dies ist in Fig. 8g schematisch dargestellt, wobei die vierte Schicht mit dem Bezugszeichen 51 bezeichnet ist. Die vierte Schicht 51 kann ein Gewirk oder Gewebe umfassen, das zunächst auf das Gebinde aufgewickelt wird, sowie ein Bindemittel wie ein Geopolymer, mit dem das Gebinde nach Umwicklung mit dem Gewirk oder Gewebe umgossen wird.

[0130] Das in Bezug auf Fig. 6-8 für kugelförmige radioaktive Elemente beschriebene Verfahren und die daraus resultierenden Gebinde finden völlig analog auch für die Konfektionierung von stabförmigen radioaktiven Körpern zur Endlagerung Verwendung. Fig. 9-11 stellen schematisch Verfahrensschritte zur Herstellung eines Gebindes für die Endlagerung radioaktiver, stabförmiger Körper dar. Fig. 9a-f zeigen die Verfahrensschritte in perspektivischer Darstellung, Fig. 10a-f zeigen die Verfahrensschritte in Draufsicht auf das Gebinde, und Fig. 11a-f zeigen die Verfahrensschritte in einer schematischen Schnittansicht. Einander entsprechende Elemente sind in Fig. 9-11 mit den gleichen Bezugszeichen wie in Fig. 6-8 bezeichnet.

[0131] Der einzige wesentliche Unterschied besteht in der Form der radioaktiven Elemente 1 und entsprechend in der Form der korrespondierenden Vertiefungen 32 in der ersten Halbumschalung 31a. Wie im Falle der kugelförmigen radioaktiven Elemente kann das Gebinde gemäß dem Ausführungsbeispiel von Fig. 9-11 mit einer vierten Schicht 51 umgeben werden, wie in Fig. 8g gezeigt.

[0132] Die Anzahl der Brennelemente pro Gebinde, wie sie in den Fig. 6 bis 11 dargestellt ist, kann je nach Bedarf durch Ausbildung einer entsprechenden Anzahl von Vertiefungen 32 in der ersten Halbumschalung 31a angepasst werden.

[0133] Die Gebinde sind in Fig. 6 bis 11 als quaderförmig dargestellt. Die Form der Gebinde unterliegt keiner besonderen Beschränkung. Um ein Brechen von Kanten bzw. Ecken des Gebindes beim Transport und der Verbringung in ein Endlager zu vermeiden, können die Gebinde mit abgerundeten Kanten und Ecken ausgebildet werden, oder insgesamt eine ovale oder kugelförmige Außenkontur aufweisen, entsprechend der in Fig. 5a gezeigten schematischen Darstellung.

Bezugszeichenliste

[0134] 

1

radioaktiver Körper

11

(zu beschichtende) Oberfläche

21

Barriereschicht

31

Moderatorschicht

31a

erste Halbumschalung

31b

zweite Halbumschalung

32

Vertiefung

33

Vorsprung

34

Spalt

41

Stabilisatorschicht

41a

erste Umschalung

41b

zweite Umschalung

51

vierte Schicht

61

Reaktorgehäuse

62

Lagerung

63

Hitzequelle

64

Temperatursensor

65

Steuereinheit

66

Kohlenwasserstoff-Zuleitung

67

Gasableitung

68

Ablass

69

Kohlenwasserstoff

Ansprüche

1. Beschichtungsverfahren zum Ausbilden einer Barriereschicht (21) zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche (11) eines Körpers, insbesondere eines radioaktiven Körpers wie einem Brennelement, aufweisend die folgenden Schritte:

• Erhitzen der zu beschichtenden Oberfläche (11) auf eine Beschichtungstemperatur;

• Zuführen von Kohlenwasserstoff (69) an die zu beschichtende Oberfläche (11) bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche (11) auf der Beschichtungstemperatur, bis an der Oberfläche (11) eine Barriereschicht (21) aus amorphem Kohlenstoff mit einer vorgegebenen Dicke ausgebildet ist.

2. Beschichtungsverfahren nach Anspruch 1, wobei die Beschichtungstemperatur 400 °C oder höher ist und vorzugsweise zwischen 500 °C und 800 °C, weiter vorzugsweise zwischen 600 °C und 700 °C, noch weiter vorzugsweise zwischen 640 °C und 660 °C liegt.

3. Beschichtungsverfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Kohlenwasserstoff (69) durch Kohlenwasserstoffe, insbesondere Kohlenwasserstoffketten, gebildet ist, die zwischen 9 und 22 Kohlenstoffatome aufweisen.

4. Beschichtungsverfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Zuführen von Kohlenwasserstoff (69) an die zu beschichtende Oberfläche (11) bei gleichzeitigem Halten der zu beschichtenden Oberfläche (11) auf der Beschichtungstemperatur in einem Reaktorraum durchgeführt wird, und wobei entstehende Gase, insbesondere Wasserstoff, während des Zuführens von Kohlenwasserstoff (69) an die zu beschichtende Oberfläche aus dem Reaktorraum abgeführt werden.

5. Vorrichtung zum Ausbilden einer Barriereschicht zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche (11) eines oder mehrerer Körper, wie stab- oder kugelförmiger Brennelemente, insbesondere unter Verwendung eines Beschichtungsverfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4, aufweisend:

• ein Reaktorgehäuse (61) zur Aufnahme der zu beschichtenden Körper und zur Aufnahme von Kohlenwasserstoff (69);

• eine Heizvorrichtung (63) zur Erhitzung der Oberflächen (11) der zu beschichtenden Körper;

• einen Temperatursensor (64) zur Bestimmung der Temperatur der Oberflächen (11) der zu beschichtenden Körper;

• eine Steuereinheit (65), die dazu ausgebildet ist, die Heizvorrichtung (63) derart zu steuern, dass die mittels des Temperatursensors (64) bestimmte Temperatur der Oberflächen (11) der zu beschichtenden Körper auf einer vorgegebenen Beschichtungstemperatur oder innerhalb eines vorgegebenen Beschichtungstemperaturbereichs gehalten wird.

6. Vorrichtung nach Anspruch 5, wobei das Reaktorgehäuse (61) beweglich gelagert ist und derart in Bewegung versetzbar ist, dass im Reaktorgehäuse (61) aufgenommene, zu beschichtende Körper in Bewegung versetzt und/oder gehalten werden.

7. Vorrichtung nach Anspruch 5 oder 6, aufweisend:

eine Kohlenstoff-Zuleitung (66) zur Einleitung des Kohlenwasserstoffs (69) in das Reaktorgehäuse (61);

und/oder

eine Gasableitung (67) zur Ableitung von Gasen, insbesondere von bei der Beschichtung entstehenden Gasen, aus dem Reaktorgehäuse (61);

und/oder

einen Ablass (68) zur Ausleitung von Flüssigkeiten aus dem Reaktorgehäuse (61).

8. Beschichtung zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper (1), insbesondere radioaktiver Reaktorbrennelemente, für die Endlagerung, aufweisend:

• eine Barriereschicht (21) aus amorphem Kohlenstoff zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit, vorzugsweise hergestellt mittels eines Beschichtungsverfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4;

• eine Moderatorschicht (31) zur Abschirmung von Neutronen, die einen Moderator, vorzugsweise Borcarbid, B₄C, enthält; und

• eine Stabilisatorschicht (41) zur Verbesserung der mechanischen Stabilität.

9. Beschichtung nach Anspruch 8, wobei die Barriereschicht (21) eine Dicke zwischen 0,5 mm und 5 cm, vorzugsweise zwischen 0,1 cm und 4 cm, weiter vorzugsweise zwischen 0,2 cm und 3 cm, ferner vorzugsweise zwischen 0,5 cm und 2 cm, noch weiter vorzugsweise zwischen 0,8 cm und 1,2 cm aufweist.

10. Beschichtung nach Anspruch 8 oder 9, wobei die Moderatorschicht (31) ein Geopolymer enthält, wobei der Anteil an Borcarbid vorzugsweise zwischen 50 Gew.-% und 70 Gew.-% beträgt, und/oder wobei die Dicke der Moderatorschicht (31) vorzugsweise 5 mm oder mehr, besonders vorzugsweise 15 mm oder mehr, beträgt.

11. Beschichtung nach Anspruch 8 oder 9, wobei die Moderatorschicht (31) eine Titan- oder Nickelverbindung enthält, wobei der Anteil an Borcarbid vorzugsweise zwischen 50 Gew.-% und 78 Gew.-% beträgt, und/oder wobei die Dicke der Moderatorschicht (31) vorzugsweise 2 mm oder mehr, besonders vorzugsweise 5 mm oder mehr, beträgt.

12. Beschichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 11, wobei die Stabilisatorschicht (41) Fasern, vorzugsweise Glasfasern und/oder Kohlenstofffasern, vorzugsweise mit einer mittleren Faserlänge zwischen 2 cm und 3 cm, zur mechanischen Verstärkung enthält, und wobei der Anteil an Fasern in der Stabilisatorschicht (41) vorzugsweise zwischen 20 Vol.-% und 60 Vol.-% beträgt; wobei die Stabilisatorschicht (41) bevorzugt ein Geopolymer enthält; und wobei die Dicke der Stabilisatorschicht (41) vorzugsweise 1 cm oder mehr beträgt.

13. Gebinde zur Einbettung und Versiegelung radioaktiver Körper (1), insbesondere radioaktiver Reaktorbrennelemente, für die Endlagerung, aufweisend einen oder mehrere radioaktive Körper (1), die mit einer Beschichtung gemäß einem der Ansprüche 8 bis 12 versehen sind.

14. Verfahren zur Herstellung eines Gebindes nach Anspruch 13, aufweisend die folgenden Schritte:

• Ausbilden einer Barriereschicht (21) aus amorphem Kohlenstoff zur Verbesserung der Impermeabilität und Korrosionsbeständigkeit auf einer Oberfläche (11) mindestens eines radioaktiven Körpers (1), beispielsweise eines Brennelements, vorzugsweise mittels eines Beschichtungsverfahrens gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4,

• Bereitstellen einer ersten Halbumschalung (31a) mit mindestens einer Vertiefung (32), in der der mindestens eine radioaktive Körper (1) platzierbar ist;

• Einbringen des mindestens einen radioaktiven Körpers (1) mit aufgebrachter Barriereschicht (21) in die mindestens eine Vertiefung (32);

• Herstellen einer zweiten Halbumschalung (31b) auf der ersten Halbumschalung (31a) derart, dass die erste Halbumschalung (31a) und die zweite Halbumschalung (31b) eine Moderatorschicht (31) ausbilden, die den mindestens einen radioaktiven Körper (1) mit aufgebrachter Barriereschicht (21) vollständig umgibt;

• Herstellen einer Stabilisatorschicht (41), die die Moderatorschicht (31) zumindest teilweise umgibt.

15. Verfahren nach Anspruch 14, wobei die Form der mindestens einen Vertiefung (32) im Wesentlichen an die Form des mindestens einen radioaktiven Körpers (1) angepasst ist, wobei vorzugsweise die Form der Ausnehmung (32) derart ausgebildet ist, das nach dem Einbringen des mindestens einen radioaktiven Körpers (1) in die mindestens eine Vertiefung (32) ein Spalt (34) zwischen der Vertiefung (32) und dem radioaktiven Körper (1) verbleibt.

Zeichnung