(19)
(11) EP 0 865 652 B1

(12) EUROPÄISCHE PATENTSCHRIFT

(45) Hinweis auf die Patenterteilung:
02.06.1999  Patentblatt  1999/22

(21) Anmeldenummer: 96939924.5

(22) Anmeldetag:  25.11.1996
(51) Internationale Patentklassifikation (IPC)6G21F 5/005, G21F 1/00
(86) Internationale Anmeldenummer:
PCT/EP9605/205
(87) Internationale Veröffentlichungsnummer:
WO 9721/227 (12.06.1997 Gazette  1997/25)

(54)

BEHÄLTER MIT EINEM RADIOAKTIVEN KÖRPER

CONTAINER WITH A RADIOACTIVE BODY

CONTENANT COMPORTANT UN CORPS RADIOACTIF


(84) Benannte Vertragsstaaten:
CH DE ES LI SE

(30) Priorität: 07.12.1995 DE 19545761

(43) Veröffentlichungstag der Anmeldung:
23.09.1998  Patentblatt  1998/39

(73) Patentinhaber: SIEMENS AKTIENGESELLSCHAFT
80333 München (DE)

(72) Erfinder:
  • DANNERT, Volker
    D-91052 Erlangen (DE)
  • BANCK, Joachim
    D-63150 Heusenstamm (DE)


(56) Entgegenhaltungen: : 
EP-A- 0 049 936
EP-A- 0 319 398
EP-A- 0 245 912
US-A- 4 950 426
   
  • DATABASE WPI Week 9413 Derwent Publications Ltd., London, GB; AN 94-107610 XP002024406 & SU 1 299 369 A (BOLTENKO) , 23.Februar 1993
  • DATABASE WPI Week 8835 Derwent Publications Ltd., London, GB; AN 88-245267 XP002024407 & JP 63 177 099 A (KAJIMA) , 21.Juli 1988
   
Anmerkung: Innerhalb von neun Monaten nach der Bekanntmachung des Hinweises auf die Erteilung des europäischen Patents kann jedermann beim Europäischen Patentamt gegen das erteilte europäischen Patent Einspruch einlegen. Der Einspruch ist schriftlich einzureichen und zu begründen. Er gilt erst als eingelegt, wenn die Einspruchsgebühr entrichtet worden ist. (Art. 99(1) Europäisches Patentübereinkommen).


Beschreibung


[0001] Behälter mit radioaktiven Körpern sind beispielsweise aus der US-A-4 950 426 bekannt. In diesem Dokument finden sich aber überwiegend nur Hinweise auf leicht oder allenfalls mittelstark strahlenden Abfall.

[0002] Es ist bekannt, ein abgebranntes Kernreaktorbrennelement mit Brennstäben, die radioaktiven Kernbrennstoff in einem eine dichtverschlossene Kapsel darstellenden Hüllrohr enthalten, mit Kupfergranulat zwischen den Brennstäben zu verfüllen und anschließend um das Kernreaktorbrennelement bei hohen Temperaturen und hohem Druck einen gasdicht verschlossenen Behälter aus Kupferblech anzubringen. Dieser gasdicht verschlossene Behälter wird in einem Endlager in ein Bohrloch eingebracht, das sich in Granit befindet und das mit Bentonit-Lehm als Barriere gegen radioaktive Strahler (Radionuklide) zugefüllt wird. Das Kupfergranulat in dem Behälter aus Kupferblech soll diesem Behälter mechanische Stabilität verleihen.

[0003] Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Rückhaltevermögen der auf diese Weise für radioaktive Strahler (Radionuklide) gebildeten Barrieren (d.h. der Hüllrohre der Brennstäbe und des Behälters) zu verbessern.

[0004] Diese Aufgabe löst ein erfindungsgemäß gasdicht verschlossener Behälter gemäß Patentanspruch 1, in dem mehrere abgebrannte Brennstäbe in einer Schüttung aus Zeolith und/oder Aktivkohle eingebettet sind.

[0005] Zeolith und Aktivkohle ab- bzw. adsorbieren - abgesehen von Edelgasen - nicht- bzw. leicht flüchtige Radionuklide und bieten damit die Möglichkeit zu drastischer Reduzierung freigesetzter Radioaktivität im Falle einer Undichtigkeit der Hüllrohre. Dies gilt insbesondere auch für radioaktives Jod, Cäsium und Strontium. Zeolith und Aktivkohle entlasten also die Barrierenfunktion des Behälters für radioaktive Strahler (Radionuklide).

[0006] Die Schüttung aus Zeolith und/oder Aktivkohle im Behälter läßt auch genügend Leervolumen zur Aufnahme von freigewordenen Edelgasen, so daß sich im Behälter kein hoher Innendruck ausbilden kann. Trotzdem hat die Schüttung aus Zeolith und/oder Aktivkohle genügend Wärmeleitfähigkeit zum Abführen von Nachzerfallswärme aus den Brennstäben. Außerdem stellt die Schüttung eine zusätzliche Wärmekapazität im Behälter dar. Die Schüttung, insbesondere wenn sie Aktivkohle enthält, hat ferner eine gute Moderationswirkung auf Neutronen und verringert deshalb die Härte von Neutronenstrahlung, die von der radioaktiven Substanz in den Brennstäben ausgehen kann. Auch zur Abschirmung von Gammastrahlung, die von den Brennstäben ausgeht, kann die Schüttung beitragen, Schließlich stellt die Schüttung auch noch einen mechanischen Puffer für die im Behälter eingelagerten Brennstäbe dar. Diese werden durch die Schüttung vor Beschädigung beim Transport oder bei der Handhabung des Behälters zusätzlich geschützt ist. Von der Schüttung absorbierte Radionuklide begeben sich aufgrund chemischer Gesetze in Gleichgewichts zustände und verlieren dadurch ihre Neigung zur Migration, so daß die Schüttung eine Langzeitlagerung der Kapsel sicher gewährleistet.

[0007] Gegenstand der Patentansprüche 2 bis 11 sind vorteilhafte Weiterbildungen des Behälters nach Patentanspruch 1.

[0008] Die Erfindung und ihre Vorteile seien anhand der Zeichnung an zwei Ausführungsbeispielen näher erläutert:
Figur 1
zeigt schematisiert einen Querschnitt durch einen Transport- und/oder Lagerbehälter mit einem bestrahlten Kernreaktorbrennelement,
Figur 2
zeigt schematisiert im Querschnitt den Lagerbehälter nach Fig. 1 in einem Endlager.


[0009] Im langgestreckten Lagerbehälter 2 nach Fig. 1 befindet sich ein Kernreaktorbrennelement 3, dessen quadratischer Umriß gestrichelt angedeutet ist. Dieses Kernreaktorbrennelement 3 weist Brennstäbe 4, und Führungsrohre 5 auf. Die Brennstäbe 4 sind mit abgebranntem Kernbrennstoff, z.B. UO2 und/oder U/PuO2, gefüllt, der Radionuklide enthält. Dieser Kernbrennstoff befindet sich jeweils in einem Hüllrohr der Brennstäbe 4, z.B. aus einer Zirkoniumlegierung, das an beiden Rohrenden jeweils mit einem Stopfen aus Zirkoniumlegierung verschlossen ist. Diese Stopfen aus Zirkoniumlegierung sind mit dem Hüllrohr gasdicht verschweißt. Die Führungsrohre 5 dienten zum Führen von Steuerstäben und sind an mindestens einem Rohrende offen. Sie enthalten keine Radionuklide.

[0010] Der Lagerbehälter 2 ist mit einer Schüttung 6 aus Granulat eines Zeoliths aufgefüllt. Diese Schüttung 6 braucht nicht zusammengepreßt zu sein, und mit ihr sind auch die Brennstäbe 4 und zwangsläufig die Führungsrohre 5 des Kernreaktorbrennelements 3 hinterfüllt. Der Behälter 2 besteht aus Stahl und ist an beiden Enden mit einer Stahlplatte gasdicht verschweißt.

[0011] In Figur 2 ist der Behälter 2, der das Kernreaktorbrennelement 3 mit den abgebrannten Brennstäben enthält, in eine Bohrung eingesetzt, die sich beispielsweise in einem Salzstock eines Endlagers befindet. In dieser Bohrung befindet sich auf der Außenseite des Behälters 2 eine weitere Schüttung 7, die ebenfalls Granulat eines Zeoliths ist. In dieser Schüttung 7 ist der Behälter 2 vollständig eingebettet.

[0012] Den Schüttungen 6 und 7 aus Zeolith in den Figuren 1 und 2 kann auch Aktivkohle beigemischt sein. Zu Zeolithen wird auf Ullmanns "Enzyklopädie der Technischen Chemie", Band 24, Seiten 575 bis 578, 1983, und auf Ullmanns "Enzyklopädie der Technischen Chemie", Band 17, Seiten 9 bis 17, 1979 verwiesen. Besonders geeignet ist für die Schüttungen 6 und 7 Zeolith vom Typ A, vorzugsweise mindestens einer der Stoffe MgA, CaA und SrA. Ein solches Zeolith vom Typ A kann auch mit Silber dotiert sein, so daß es besonders gut radioaktives Jod zurückhält, das möglicherweise aus einem Leck im Hüllrohr eines Brennstabs 4 austritt, dann aber schon vor der Wand des Behälters 2 zurückgehalten wird, deren Rückhaltewirkung durch das Zeolith der Schüttung 6 im Behälter 2 also noch verstärkt ist. Gut geeignet für Zeolithschüttungen sind auch Chabazit und Mordenit. Besonders gut geeignet sind beispielsweise Zeolithe mit der Handelsbezeichnung "Zeolon Molecular Sieves" der 400 Series, 500 Series, 700 Series und 900 Series, die über Ionenaustausch Cs und Sr binden.

[0013] Partikel aus mindestens einem der Stoffe Metallgrieß, MnO2, Al2O3, MgO, SuO2, ZrO2 und Silikat, die mindestens einer der Schüttungen 6 und 7 beigemischt werden, erhöhen die Wärmeleitfähigkeit dieser Schüttungen 6 und 7 zum Abführen von Nachzerfallswärme von den Brennstäben 4.


Ansprüche

1. Gasdicht verschlossener Behälter (2) mit mehreren abgebrannten Brennstäben (4), die in einer Schüttung (6) aus Zeolith und/oder Aktivkohle eingebettet sind.
 
2. Behälter (2) nach Anspruch 1,
gekennzeichnet durch Stahlwände und damit gasdicht verschweißten Stahlplatten an seinen Enden.
 
3. Behälter (2) nach Anspruch 1 oder 2, mit einem die Brennstäbe (4) enthaltenden und von der Schüttung (6) durchsetzten Brennelement (3).
 
4. Behälter (2) nach Anspruch 3,
dadurch gekennzeichnet, daß nur ein Brennelement (3) darin Platz hat.
 
5. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, daß die Schüttung (6) von einem Granulat aus dem Zeolith und/oder der Aktivkohle gebildet ist.
 
6. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
gekennzeichnet durch eine weitere Schüttung (7) aus Zeolith und/oder Aktivkohle, insbesondere eine Schüttung aus Granulat von Zeolith und/oder Aktivkohle, auf seiner Außenseite.
 
7. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith vom Typ A ist.
 
8. Behälter (2) nach Anspruch 7,
dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith mindestens aus einem der Stoffe MgA, CaA und SrA gebildet ist.
 
9. Behälter (2) nach Anspruch 7 oder 8,
dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith mit Silber dotiert ist.
 
10. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet, daß das Zeolith mindestens von einem der Stoffe Chabazit und Mordenit gebildet ist.
 
11. Behälter (2) nach einem der Ansprüche 1 bis 10,
dadurch gekennzeichnet, daß Partikel aus mindestens einem der Stoffe Metallgrieß, MnO2, Al2O3, MgO, Sno2, ZrO2 und Silikat dem Zeolith und/oder der Aktivkohle zugemischt sind.
 


Claims

1. Container (2) sealed in a gastight manner and having several spent fuel rods (4) which are embedded in a fill (6) consisting of zeolite and/or activated charcoal.
 
2. Container (2) according to claim 1,
characterized by steel walls and steel plates at its ends, the steel plates being welded in a gastight manner to the steel walls.
 
3. Container (2) according to claim 1 or 2,
having a fuel element (3) which contains the fuel rods (4) and through which the fill (6) passes.
 
4. Container (2) according to claim 3,
characterized in that there is room for only one fuel element (3) therein.
 
5. Container (2) according to one of claims 1 to 3, characterized in that the fill (6) is formed from a granulated material consisting of the zeolite and/or the activated charcoal.
 
6. Container (2) according to one of claims 1 to 5, characterized by another fill (7) consisting of zeolite and/or activated charcoal, in particular a fill consisting of granulated material of zeolite and/or activated charcoal, on its outer side.
 
7. Container (2) according to one of claims 1 to 6, characterized in that the zeolite is of Type A.
 
8. Container (2) according to claim 7,
characterized in that the zeolite is formed at least from one of the substances MgA, CaA and SrA.
 
9. Container (2) according to claim 7 or 8,
characterized in that the zeolite is doped with silver.
 
10. Container (2) according to one of claims 1 to 6, characterized in that the zeolite is formed at least from one of the substances chabazite and mordenite.
 
11. Container (2) according to one of claims 1 to 10, characterized in that particles consisting of at least one of the substances metal grit, MnO2, Al2O3, MgO, Sno2, ZrO2 and silicate are admixed to the zeolite and/or the activated charcoal.
 


Revendications

1. Récipient (2) fermé de manière étanche au gaz, ayant plusieurs crayons (4) combustibles épuisés qui sont incorporés à un tas (6) de zéolithe et/ou de charbon actif.
 
2. Récipient (2) suivant la revendication 1,
   caractérisé par des parois en acier et des plaques d'acier qui sont soudées de manière étanche au gaz à ses extrémités.
 
3. Récipient (2) suivant la revendication 1 ou 2,
   comprenant un assemblage (3) combustible comportant des crayons (4) combustibles et traversé par le tas (6).
 
4. Récipient (2) suivant la revendication 3,
   caractérisé en ce que seul un assemblage (3) combustible y trouve place.
 
5. Récipient (2) suivant l'une des revendications 1 à 3,
   caractérisé en ce que le tas (6) est formé d'un granulé de zéolithe et/ou de charbon actif.
 
6. Récipient (2) suivant l'une des revendications 1 à 5,
   caractérisé par un autre tas (7) en zéolithe et/ou en charbon actif, notamment un tas en un granulé de zéolithe et/ou de charbon actif sur son côté extérieur.
 
7. Récipient (2) suivant l'une des revendications 1 à 6,
   caractérisé en ce que la zéolithe est de type A.
 
8. Récipient (2) suivant la revendication 7,
   caractérisé en que la zéolithe est formée au moins de l'une des substances que sont MgA, CaA et SrA.
 
9. Récipient (2) suivant la revendication 7 ou 8,
   caractérisé en ce que la zéolithe est dopée par de l'argent.
 
10. Récipient (2) suivant l'une des revendications 1 à 6,
   caractérisé en ce que la zéolithe est formée d'au moins l'une des substances que sont la chabazite et la mordénite.
 
11. Récipient (2) suivant l'une des revendications 1 à 10,
   caractérisé en ce que des particules d'au moins l'une des substances que sont de la grenaille métallique, MnO2, Al2O3, MgO, Sno2, ZrO2 et un silicate sont mélangées à la zéolithe et/ou au charbon actif.
 




Zeichnung